Propriétés optiques de systèmes lamellaires sous champs magnétique intense

Optical properties of lamellar systems under high magnetic fields

• Auteur / Autrice : Alex Delhomme
• Direction : Clément Faugeras, Benjamin Piot
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Nanophysique
• Date : Soutenance le 21/01/2022
• Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique (Grenoble ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire national des champs magnétiques intenses (Grenoble ; Toulouse ; 2009-....)
• Jury : Président / Présidente : Johann Coraux
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Julien Pernot, Angela Vasanelli
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Adam Babinski, Fausto Sirotti

Mots clés

Mots clés contrôlés

Semiconducteurs

Métaux de transition

Mots clés libres

Hétérostructure van der Waals

Exciton intercouche

Champ magnétique intense

Van der Waals heterostructures

High magnetic field

Interlayer exciton

Résumé

Les dichalchogenures de métaux de transitions semi-conducteurs (s-TMD) constituent un groupe de matériaux faisant preuves de propriétés optiques singulières, qui en font de bons candidats pour des applications dans le domaine de l’optoélectronique à l’échelle nanométrique. Bien qu’elles aient été étudiées depuis maintenant plus d’un demi-siècle, elles ont suscité un regain d’intérêt lors de l’intense activité scientifique impulsée par la découverte du Graphene en 2004. Comme pour le graphite, les cristaux massifs de s-TMD sont constitués de l’empilement de plans monocristallins liés les uns aux autres par la force de van der Waals. Le caractère direct ou indirect du gap électronique des s-TMD dépend de l’épaisseur du cristal : le gap indirect observé pour les s-TMD massifs évolue progressivement vers un gap direct dans le cas de la monocouche. En 2010, il a été démontré que les monocouches de MoS2 étaient bien des semi-conducteurs de gap direct faisant preuve d’un fort couplage rayonnement matière, résultant en l’observation d’excitons avec une très forte énergie de liaison. Le fort couplage spin orbite dans ces matériaux, combinés à la physique de vallées, héritée d’une Zone de Brillouin très similaire à celle du graphene, a popularisé l’étude des monocouches et multicouches de s-TMD. La facilité avec laquelle deux monocouches peuvent êtres interfacées a élargi le champ d’étude aux hétérobicouches de s-TMD. Ces hétérostructures de type II, dont le caractère direct ou indirect du gap électronique est conditionné par l’angle θ entre les deux monocouches, sont le siège de recombinaisons excitoniques dont le trous et l’électrons sont chacun localisés dans une couche différente. Comme dans le cas des excitons confinés dans des doubles puits quantiques couplés, le faible recouvrement entre les fonctions d’onde des deux particules résulte en l’accroissement de l’énergie de liaison, ainsi qu’en un plus long temps de vie de l’exciton. De plus, l’angle θ (ainsi que l’écart de paramètre de maille entre les deux matériaux de l’hétérobicouche) induit la formation d’un moiré atomique à l’interface de l’hétérostructure ce qui a stimulé la recherche théorique et expérimentale visant à étudier ces excitons intercouche piégés dans le potentiel moiré. A cet égard, la magnéto-spectroscopie est une technique de choix pour caractériser les propriétés optiques et électroniques de ces systèmes. En effet, la brisure de symétrie imposé par le champ magnétique résulte en la levée de dégénérescence entre les énergies des deux composantes émises par les vallées +K et –K. La différence d’énergie entre ces deux composantes, proportionnelle au champ magnétique appliqué, définit le facteur-g dont signe et la valeur absolu donne des informations cruciales pour l’identification des bandes impliquées dansles procerssus de recombinaison optique. Dans ce manuscrit seront présentés les résultats d’expériences de spectroscopie et de magnéto-spectroscopie visant à étudier les propriétés optiques et électroniques de systèmes lamellaires sous l’influence d’un fort champ magnétique.

Semiconductor transition metal dichalcogenides (s-TMDs) are a group of materials showing unique optical properties making them good candidates for opto-electronic applications at the nanoscale. While these compounds have been studied for more than half a century already, they have gained interest during the intense stimulation of scientific research on atomically thin crystals initiated by the first isolation of graphene in 2004. Just like graphite, bulk s-TMD crystals consist of a stack of atomically thin planes held together by van der Waals forces. The momentum alignment of s-TMDs ‘electronic gap strongly depends on the thickness of the crystal and transition from a momentum-indirect gap in the bulk and in few-layers systems, to a direct momentum gap in monolayers. In 2010, MoS2 monolayers have been shown to be momentum-direct gapped semiconductors showing a very strong coupling to light resulting in the creation of excitons with a high binding energy. The strong spin-orbit interaction observed in these materials, coupled to the valley physics inherited from their graphene-like Brillouin zone, has popularized the study of monolayers and few-layers TMDs. The ability to easily stack together TMD monolayers of different materials has resulted in the fabrication of TMD heterobilayers showing a staggered band gap, for which the interlayer twist angle θ tunes the momentum alignment between the Brillouin zones of the two layers and enhances the recombination of interlayer excitons at the K valleys of the heterostructure. Just as spatially indirect excitons localized in coupled quantum wells, the weak overlap of the particles’ wave functions resulting of their physical separation leads to an increase of the exciton binding energy and an enhancement of its lifetime. Moreover, both θ and the different lattice parameters of the two constituent monolayers introduce a moiré pattern in the 2D heterobilayer crystal which has stimulated the theoretical and experimental study of these moiré trapped interlayer excitons. In this regard, magneto-spectroscopy has become a technique of choice to investigate the optical and electronic properties of these heterostructures, as the breaking of time reversal symmetry imposed by a magnetic field lifts the energy degeneracy between the σ+ and σ- polarized emission from +K and -K valley. The resulting energy difference between the two components is proportional to the magnetic field and defines the exciton g-factor, which sign and magnitude gives crucial information on the spin and valley indices of the electronic sub band involved in the recombination. In this manuscript, we will show the results of optical and magneto-optical experiments designed to study the optical and electronic properties of lamellar systems under high magnetic fields.