Mise en œuvre de composites par injection de résine thermoplastique réactive dans une préforme fibreuse

Composites manufacturing by injection of reactive thermoplastic resin in a fibrous preform

• Auteur / Autrice : William Han
• Direction : Fabrice Schmidt, Arthur Cantarel
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie mécanique, mécanique des matériaux
• Date : Soutenance le 17/05/2022
• Etablissement(s) : Ecole nationale des Mines d'Albi-Carmaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Mécanique, énergétique, génie civil et procédés (Toulouse)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Clément Ader-Albi (2009-....) - Institut Clément Ader / ICA
• Jury : Président / Présidente : Vincent Sobotka
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Fabrice Schmidt, Arthur Cantarel, Joël Bréard, Gilles Ausias, Quentin Govignon, France Chabert, Conchúr Ó Brádaigh
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Joël Bréard, Gilles Ausias

Mots clés

Mots clés contrôlés

Fibres

Volumes finis, Méthodes de

Polyamides

Thermoplastiques

Cristallisation

Polymérisation

Mots clés libres

Couplage polymérisation/cristallisation

Modélisation rhéocinétique

Ecoulement double-échelle

Ecoulement réactif anisotherme

Simulation procédé voie liquide

Polymerization/crystallization coupling

Rheokinetic modelling

Dual-scale flow

Reactive non-Isothermal flow

Liquid composite moulding simulation

Résumé

L'utilisation de systèmes réactifs permettant la synthèse in-situ du polyamide 6 (PA6) à base d'ε-caprolactame est une voie prometteuse pour la fabrication de pièces composites à matrices thermoplastiques par des procédés voie liquide (LCM) grâce à leur faible viscosité initiale. Cependant, il a été montré à certaines températures que la cristallisation du PA6 se déroule simultanément avec sa polymérisation. Dans ces conditions, la cristallisation du PA6 dépend alors de sa cinétique de polymérisation. D'une part, ces phénomènes influent sur la viscosité, la température et la répartition entre les phases non polymérisée, amorphe et cristalline du système réactif durant le procédé. D'autre part, l'écoulement est rendu complexe par la présence de deux échelles de pores dans une préforme fibreuse. Ainsi, le couplage de ces écoulements avec la cinétique de synthèse du PA6 va influencer l'homogénéité et la qualité des pièces fabriquées avec ces procédés. De manière à comprendre et à prédire ces phénomènes et leur effet sur la qualité de fabrication des composites, un modèle prenant en compte l'influence de la réactivité de la résine sur les écoulements dans la préforme a été développé. Une simulation numérique du procédé basée sur la méthode des volumes finis (FVM) et la résolution de l'équation de Brinkman en milieu fibreux est proposée. Elle inclut un nouveau modèle de couplage de polymérisation-cristallisation du PA6 qui a été développé afin de permettre la simulation de ces phénomènes dans des géométries 3D. Les avantages de ce modèle sont présentés par comparaison avec des modèles existants. Un modèle prenant en compte l'influence de ces phénomènes sur la viscosité a aussi été élaboré en se basant sur des essais rhéologiques. Un pilote d'injection est développé afin de pouvoir comparer les résultats de la simulation du procédé d'injection de thermoplastiques réactifs avec des observations expérimentales.

In order to manufacture thermoplastic composites using liquid composite moulding processes (LCM), the use of reactive systems for in-situ synthesis of polyamide 6 (PA6) with ε caprolactam has proved itself a promising possibility due to its low initial viscosity. However, at certain temperatures, crystallization of PA6 has been shown to occur simultaneously with its polymerization. Therefore, in these conditions, crystallization of PA6 depends on its polymerization kinetics. These phenomena affect the viscosity, the temperature, and the repartition between the non-polymerized, the amorphous and the crystallized phases of the reactive system during the process. Furthermore, the dual scale of porosity present in a fibrous preform complicates description of the flow. Therefore, the coupling of these different scales with PA6 synthesis kinetics is source of variabilities in homogeneity and quality of LCM processes manufactured composites.To understand and predict these phenomena and their effects on the quality of manufactured composites, a modelling method taking into account both the resin reactivity and the presence of the preform has been developed. A simulation method of flow in a fibrous preform using Brinkman's equation within the finite volume method (FVM) framework is proposed. At the same time, a new coupling model for polymerization and crystallization is elaborated in order to enable their simulation in 3D geometries. The advantages of this model are demonstrated comparatively to existing models. A viscosity model taking these phenomena into account is also proposed with the help of rheological tests. An experimental injection setup is developped to compare results of the process simulation of reactive thermoplastics injection in a fibrous preform to observations obtained from experimental injections.