Description multi-échelle de la génération d'harmoniques d'ordre élevé en phase diluée

Multiscale approach to the description of high-harmonics generation in gases

• Auteur / Autrice : Jan Vábek
• Direction : Eric Mével, Jiri Limpouch, Fabrice Catoire
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Lasers, Matière et Nanosciences
• Date : Soutenance le 06/12/2022
• Etablissement(s) : Bordeaux en cotutelle avec Université technique tchèque. Faculté de Génie nucléaire et de Sciences de l'ingénieur (Prague)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences physiques et de l’ingénieur (Talence, Gironde)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre Lasers Intenses et Applications (Bordeaux ; 1999-....)
• Jury : Président / Présidente : Ivan Richter
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jiří Petráček, Vladimir Tikhonchuk, Miroslava Vrbová, Carlos Hernández-García
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Richard Taïeb, Amelle Zaïr

Mots clés

Mots clés contrôlés

Champs électromagnétiques

Ionisation

Physique des champs forts

Mots clés libres

L'approximation du champ fort

Ionisation des systèmes atomiques

La propagation du champ électromagnétique dans un gaz

Strong field approximation

Ionisation of atomic targets

The propagation of electromagnetic field in gas

Résumé

La génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG en abréviation anglaise) à partir de milieux dilués est désormais un outil de travail largement utilisé dans la science des attosecondes. Elle fournit des impulsions XUV ayant des résolutions sub-femtosecondes temporellement et nanométriques spatialement qui sont uniques. Le rayonnement XUV est produit par l'interaction d'impulsions laser brèves (généralement inférieures à la picoseconde), infra-rouge (IR), intenses avec des atomes ou des molécules avec une cible en phase gaz. Les principaux objectifs de la recherche actuelles et de l'ingénierie sont de contrôler et d'optimiser le processus de génération, ce qui s'accompagne de défis tels que le contrôle du front d'onde XUV et de l’état de polarisation, la sélectivité spectrale, la structuration du moment angulaire ou l'augmentation du signal XUV.Dans ce travail, nous avons développé un modèle théorique multi-échelle décrivant les propriétés spatio-spectrales du faisceau XUV. Les caractéristiques provenant de la description de l’atome unique jusqu’à la formation du champ XUV macroscopique décrit par la contribution collective de tous les émetteurs atomiques du milieu générateur sont complémentent prises en compte dans ce modèle. L’échelle microscopique décrit la réponse de l’atome unique et est basée sur une description quantique non-relativiste. L’échelle macroscopique décrit la propagation des champs et résout les équations de l’optique non-linéaire pour modéliser le champ laser générateur et les équations de l’optique linéaire pour le champ XUV.Ce modèle a été appliqué pour répondre à différentes situations physiques. Du point de vue microscopique, nous décrivons une nouvelle approche invariante pour décrire la dynamique d’ionisation et en particulier l’évolution dépendante du temps de la densité électronique qui pourra par la suite être utilisée dans l’approche macroscopique et plus particulièrement dans la propagation non-linéaire de l’IR.A partir du modèle macroscopique, nous avons étudié les caractéristiques spatio-spectrales du faisceau XUV issu de la HHG. En particulier, nous montrons que les propriétés de focalisation du faisceau XUV peuvent-être contrôlées en imprimant une distribution de phase spécifique au faisceau générateur. Nous avons utilisé cette propriété pour sélectionné spectralement le peigne de fréquence harmonique créant ainsi un filtre soit passe haut soit passe bas. Nous montrons également que la distribution spatiale en champ lointain peut-être contrôlée de telle sorte qu’un faisceau plus homogène, d’une harmonique à l’autre, peut-être obtenu. Ce travail théorique a été obtenu dans le cadre de l’approximation des milieux fins et a été comparé à des expériences réalisées au laboratoire CELIA et montre un bon accord qualitatif.Nous avons également appliqué notre modèle à un schéma où une pré-ionisation du milieu a été réalisée. Elle a été obtenue par une décharge électrique conduisant à la formation d’une petite fraction de densité électronique homogène. Dans ce schéma, pour lequel le modèle numérique complet a été utilisé pour la propagation de l’IR, nous montrons que la propagation du champ IR se comporte différemment en deux région distinctes : i – une première correspondant à la propagation en entrée de milieu et présente une évolution spatiale du faisceau très rapide ii – une seconde, se situant après la première dans la direction de propagation, où le faisceau se stabilise et peut former des interférences constructives du faisceau XUV de telle sorte qu’un quasi accord de phase est obtenu. Nous avons montré qu’une amplification du signal harmonique jusqu’à un facteur huit peut ainsi être obtenu. Un rendement encore meilleur peut-être atteint dans certaines configurations. Ce travail a été obtenu conjointement à un travail expérimental réalisé à ELI-Beamlines. La comparaison des résultats expérimentaux et théoriques montre un bon accord quantitatif.

High-order harmonic generation (HHG) from gas media is now a workhorse tool that is widely used in attosecond science. It provides XUV pulses with unique sub-femtosecond and nanometric resolutions in time and space, respectively. The XUV radiation is produced by the interaction of short (usually below picosecond scale), infrared (IR), and intense laser pulses with atoms or molecules in a gas target. The main goals of today's research and engineering are to control and to optimise the generation process, which comes along with challenges such as the XUV wavefront shaping, the control of XUV angular momentum (e.g. the polarisation, the macroscopic angular distribution of the phase, and their interplay), spectral selectivity, and XUV signal enhancement.In this work, we develop a theoretical multi-scale model for the description of the whole HHG process, one of the main outcomes is the spatio-spectral characterisation of the XUV beam. We describe the effects emerging from the microscopic description of a single atom up to forming a macroscopic XUV field given by the collective contribution of all the atomic emitters of the generating medium. The single-atom response in the XUV region is treated by non-relativistic quantum physics, and the macroscopic propagation of the IR and XUV fields is described by respectively non-linear and linear optics.We use this model to address different physical problems. From the microscopic viewpoint, we provide a novel unambiguous approach to describe the ionisation dynamics and, especially, the time-dependent evolution of the electron density. This quantity is further used in the macroscopic approach, where it contributes to the non-linear propagation of the IR field.At the macroscopic scale, we investigate the spatio-spectral characteristics of the XUV beam from HHG. In particular, we show that the focusing properties of the XUV beam can be controlled by imprinting a specific phase distribution of the driving field.We show that different harmonics are focused at different positions. As a result, we may create a high-, or low-pass filter by spatially selecting the harmonic beams. Last, we use the filter to homogenise the XUV field. This theoretical work is obtained in the frame of thin media approximation and is compared with experiments realised at the CELIA laboratory showing a good qualitative agreement.The second macroscopically investigated scheme is HHG in a pre-ionised medium. The pre-ionisation is obtained, in our case, by an electrical discharge leading to the formation of a small homogeneous fraction of electron density. We start the model with the propagation of the driving IR pulse. It reveals that there are two characteristic regions: i) The first region, where is a fast spatial re-shaping of an initial Gaussian profile directly after entering the medium. ii) The second region, where the IR beam is stabilised with only slight changes during the propagation. We demonstrate that an efficient build-up of the XUV field is possible in the second region due to quasi-phase-matching driven by the pre-ionisation. We show that an enhancement of up to a factor of eight is obtained in the harmonic signal generated in krypton, which is in good quantitative agreement with experiments conducted at ELI-Beamlines. Our model suggests that the yield can be optimised even further in some configurations.