Additifs biosourcés dérivés d’acides gras pour l’amélioration des propriétés thermomécaniques et barrière du PLA

Bio-based additives from fatty acid derivatives for PLA : enhancing its thermomechanical and gas barrier properties

• Auteur / Autrice : Jamie Rubinstein
• Direction : Henri Cramail, Véronique Coma
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Polymères
• Date : Soutenance le 27/10/2022
• Etablissement(s) : Bordeaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences chimiques (Talence, Gironde ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de Chimie des Polymères Organiques (Bordeaux)
• Jury : Président / Présidente : Jannick Duchet-Rumeau
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Etienne Grau
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Luc Averous, Jean-Marie Raquez

Mots clés

Mots clés contrôlés

Polymères biosourcés

Poly(L-lactide)

Aliments -- Emballages

Mots clés libres

Poly(L-Lactide)

Biosourcé

Agents nucléants

Cristallisation

Poly(ricinoléate de méthyle)

Emballages alimentaires

Renfort aux chocs

Perméabilité O2

Poly(L-Lactide)

Bio-Based

Nucleating agents

Crystallisation

Poly(methyl ricinoleate)

Food packaging

Rubber-toughening

Résumé

Dans cette étude, plusieurs voies ont été considérées pour synthétiser des additifs biosourcés dans le but d’améliorer les propriétés mécaniques, thermiques et de perméabilité à l’O2 du PLA. Dans un premier temps, des agents nucléants de type bisamides symétriques ont été synthétisés à partir d’acides gras et de diamines linéaires aliphatiques. Les relation structure-propriétés de ces agents a été établie. Leur utilisation a permis d’obtenir des taux de cristallinité supérieurs à 50% dans des conditions de moulage isotherme ainsi qu’une température de fléchissement sous charge proche de 120°C. Dans un second temps, des additifs polymères de type poly(ricinoléate de méthyle) ont été considérés ainsi que leurs dérivés époxydés et carbonatés. Leur utilisation a permis de grandement améliorer les propriétés mécaniques du PLA, le meilleur additif étant le poly(ricinoléate de méthyle) non-modifié, fourni par l’ITERG. Les perméabilités à l’O2 ont été faiblement augmentées en présence de poly(ricinoléate de méthyle) non-modifié. Dans le cas des additifs époxydés et carbonatés, l’effet sur la perméabilité est bénéfique et permet d’obtenir des valeurs similaires à celles du PLA pur.

The aim of the PhD word is to promote the use of bio-based additives to enhance the mechanical, thermal and O2 barrier properties of PLA. Firstly, novel symmetrical fatty bis-amides were synthesised as nucleating agents using fatty acids and linear aliphatic diamines. Their structure-property relationship has been established. Their use allowed to get PLA samples with a crystallinity ratio over 50% and a subsequent heat deflection temperature nearing 120°C. Secondly, polymeric additives based on poly(methyl ricinoleate) and its epoxidized and carbonated derivatives were considered. Their use allowed to enhance greatly the mechanical properties of PLA; the best results being obtained for neat poly(methyl ricinoleate) directly synthesised by the ITERG. Regarding the barrier properties, only a limited increase was reported with the use of such additives. More interestingly, the epoxidized and carbonated additives further limited the increase of permeability to the point where a similar value as for neat PLA was obtained.