Modélisation et simulation numérique de l’élaboration du verre dans les procédés de vitrification des déchets nucléaires de haute activité

Modeling and simulation of high level nuclear waste vitrification

• Auteur / Autrice : Kolani Paraiso
• Direction : Ekaterina Burov
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique et chimie des matériaux
• Date : Soutenance le 28/09/2021
• Etablissement(s) : Sorbonne université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de Développement des Procédés de Vitrification (Marcoule, France)
• Jury : Président / Présidente : Laurent Cormier
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Taras V. Gerya, Emilien Sauvage
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Annie Gagnoud, Pierre Benigni

Mots clés

Mots clés contrôlés

Creusets

Magnétohydrodynamique

Simulation par ordinateur

Déchets radioactifs -- Vitrification

Mots clés libres

Procédé de vitrification

Réactivité chimique

Analyses thermiques

Modélisation

Simulations numériques CFD

Vitrification process

Chemical reactivity

Thermal analyses

Modeling

CFD numerical simulations

Résumé

Le procédé de calcination-vitrification est la solution utilisée en France depuis plus de 30 ans pour le conditionnement des déchets nucléaires de haute activité issus du retraitement des combustibles usés. L’utilisation des outils numériques s’est rapidement révélée indispensable dans la démarche de compréhension et d’amélioration continue du procédé. Depuis une dizaine d’années, des travaux de simulation numérique des aspects thermiques, hydrauliques et électromagnétiques des fours de vitrification ont été réalisés notamment dans le cadre du développement du creuset froid, un nouveau type de four mis en service en 2010. Dans la continuité de ces travaux, il s’agit dans cette étude d’ajouter aux simulations existantes, les aspects chimiques se déroulant lors de l’élaboration du verre notamment lors de l’alimentation du bain de verre en précurseurs (fritte de verre et déchets calcinés). En ce sens, une modélisation d’un point de vue cinétique et enthalpique du mécanisme réactionnel a été proposée à partir des données d’analyses thermiques. Le couplage de ce modèle avec les outils de simulations magnéto-thermo-hydrauliques a été mis en œuvre et validé à partir des essais réalisés à l’échelle maquette et sur la base des données existantes à l’échelle industrielle. Une attention particulière a été accordée à l’identification de la nature des réactions chimiques.

The calcination-vitrification process has been used in France for over 30 years for the containment of high level nuclear waste arising from the spent fuel reprocessing. The use of numerical tools has proved to be essential for the process understanding and optimization. In the past ten years,numerical simulation works on the thermal, hydraulic and electromagnetic aspects involved in the vitrification process have been carried out in the context of the cold crucible development, a new type of furnace commissioned in 2010. As a continuation of these studies, the objective of the phd work is to add to the existing simulations, a modeling of the chemical aspects taking place during the nuclear glass synthesis, especially during the feeding with glass frit and calcine. In this perspective, a kinetic modeling of the reaction mechanism has been proposed based on data from thermal analyses. The coupling of this model with the magneto-thermo-hydraulic simulation tools was implemented and validated based on tests carried out at the mock-up scale and data from the industrial scale. Particular attention has been paid to identifying the nature of chemical reactions.