Thèse soutenue

Étude cinétique et thermodynamique des hydrates de gaz en milieu poreux : application aux hydrates sédimentaires et aux procédés de stockage du froid

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Auteur / Autrice : Fatma Doria Benmesbah
Direction : Anthony DelahayeLivio Ruffine
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Génie des procédés
Date : Soutenance le 24/03/2021
Etablissement(s) : Sorbonne université
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences mécaniques, acoustique, électronique et robotique de Paris (2000-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Génie des procédés frigorifiques pour la sécurité alimentaire et l'environnement (Antony, Hauts-de-seine ; 2012-....)
Jury : Président / Présidente : Stéphane Zaleski
Examinateurs / Examinatrices : Anne Sinquin, Olivia Fandino, Pascal Clain
Rapporteurs / Rapporteuses : Anh-Minh Tang, Daniel Broseta

Résumé

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Les hydrates de gaz sont abordés dans une grande variété de sujets scientifiques, notamment les géosciences et les procédés industriels tels que la production et le stockage du froid. L’étude des mécanismes de formation et de dissociation des hydrates de gaz en milieux poreux est primordiale pour mieux comprendre la dynamique des hydrates de gaz présents dans les sédiments des marges continentales et optimiser les procédés de stockage du froid. L’objectif de cette étude est de comprendre l’effet de paramètres « clés » comme le degré de saturation en eau, la taille de particules, le débit d’injection du gaz et la morphologie du milieu poreux, sur la cinétique de formation des hydrates et leur capacité de stockage en milieux poreux. Pour cela, deux dispositifs expérimentaux, ont été utilisé dans le but de croiser les connaissances et les méthodologies développées dans les deux disciplines ; Géosciences et Génie des procédés, afin de générer des données complémentaires de cinétique et de thermodynamique, et ainsi mieux caractériser le processus de formation des hydrates en milieu poreux. Le premier dispositif est une cellule haute pression, le deuxième est une cellule d’analyse thermique différentielle. Les résultats obtenus ont montré une tendance décroissante du temps d’induction de la formation des hydrates avec l’augmentation du débit de gaz. Cette tendance n’a pas été observée pour le degré de saturation en eau, la taille de particules, et la morphologie du milieu poreux. Ces paramètres ont montré une faible influence sur le temps d’induction. Les valeurs obtenues confirment le caractère stochastique de la nucléation des hydrates. Une distribution hétérogène des hydrates dans le milieu poreux a été observé dans la trajectoire de la pression au cours des expériences dans la cellule haute pression. Cette distribution des hydrates semble aussi stochastique que le temps d’induction, empêchant ainsi une consommation totale de l’eau même dans des conditions d’excès de gaz. A travers l’ensemble des expériences, il a été montré que la quantité d’hydrates formée dépend fortement du contact entre les deux phase gaz et liquide. Ce dernier est lié à la distribution spatiale de ces deux phases dans le milieu poreux. La présence de méso-pores dans le milieu poreux favorise le contact gaz-liquide ce qui s’est traduit par des performances plus élevée en matière de quantité d’hydrates formée comparé à un milieu poreux sans volumes de pores internes. Il a été montré en comparant les résultats des deux dispositifs expérimentaux que la quantité d’hydrates formée dépend également du système et de l’approche expérimentale utilisés.