Improving the numerical simulation of soot aerosol formation in flames

Amélioration de la simulation numérique de la formation de l'aérosol suie dans les flammes

• Auteur / Autrice : José Carlos Morán Cofre
• Direction : Jérôme Yon
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 15/11/2021
• Etablissement(s) : Normandie
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique, sciences de l’ingénieur, matériaux, énergie (Saint-Etienne du Rouvray, Seine Maritime)
• Partenaire(s) de recherche : Établissement de préparation : Institut national des sciences appliquées Rouen Normandie (Saint-Etienne-du-Rouvray ; 1985-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Complexe de recherche interprofessionnel en aérothermochimie (Saint-Etienne-du-Rouvray, Seine-Maritime ; 1967-....)
• Jury : Président / Présidente : Claude Rozé
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jérôme Yon, Laurence Le Coq, Daniel Ferry, Alfred P. Weber, Andrés Fuentes, Reza Kholghy
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Laurence Le Coq, Daniel Ferry

Mots clés

Mots clés contrôlés

Aérosols

Monte-Carlo, Méthode de

Méthode des éléments discrets

Nanoparticules

Suie

Mots clés libres

Agrégats

Morphologie

Soot

Nanoparticles

Discrete Element Modeling

Monte Carlo

Aggregates

Morphology

Résumé

Les particules de suie ont été identifiées comme le second facteur prédominant dans le réchauffement climatique (juste après le CO2). Par ailleurs, ces particules sont des cancérogènes avérés. Leurs propriétés radiatives et sanitaires sont largement dépendantes de leur morphologie. Aussi, nous constatons que la prise en compte de la morphologie de la suie dans la modélisation des processus liés à sa formation n’est que très peu considérée dans les modèles et codes actuels et représente un véritable défi. La forme des particules de suie résulte de la compétition entre différents mécanismes liés à la formation de la suie au sein même de la flamme. Dans cette thèse, une nouvelle approche est proposée afin de simuler l’évolution de la morphologie des particules de suie dans les flammes. Il s’agit d’un modèle de type Monte Carlo à éléments discrets, appelé MCAC permettant la prise en compte de la variation des conditions thermodynamiques rencontrées par les particules le long de leurs trajectoires dans des flammes. Outre l’agrégation des particules pilotée par le mouvement Brownien, MCAC considère la nucléation, la croissance de surface, l’oxydation et la fragmentation des particules de suie. Ce code est couplé à des simulations CFD résolvant la chimie de la flamme, la dynamique des fluides, et le transfert de masse entre la phase gazeuse et la phase particulaire. Ceci permet une simulation réaliste de la formation des particules de suie dans des flammes de prémélange et de diffusion que ce soit en termes de taille et de morphologie. Cette étude révèle de façon détaillée la dynamique de la formation de la suie en prenant en compte le changement de régime de l’écoulement et de régime d’agrégation. Ces changements de régimes ont un impact considérable sur la distribution de taille, la cinétique d’agrégation et la morphologie des suies. Cependant, on montre que l’agglomération conduit toujours à une distribution de taille auto-préservée répondant à la famille des distributions Gamma généralisées pouvant être exprimées à partir de différents diamètres équivalents. Le recouvrement des monomères a pu être simulé physiquement grâce à la prise en compte des phénomènes de croissance de surface. En outre, ceci a permis l’obtention d’équations prenant en compte l’effet du recouvrement des monomères sur la morphologie des agrégats, leur volume, leur surface ou encore sur les lois de projections 2d utiles à l’analyse de clichés de microscopie électronique. De nouvelles expressions de probabilités de collision et de collage des suies sont introduites à partir d’une approche énergétique prenant en compte le changement de la composition des particules au fur et à mesure de leur maturation. On montre ainsi que le collage des particules de suie lors des collisions n’est systématique que pour les monomères avec un diamètre > 10 nm. Enfin, le couplage de MCAC avec les simulations CFD a révélé l’évolution détaillée de la morphologie des particules pour différentes trajectoires dans une flamme de diffusion. Des signatures morphologiques marquées et robustes des agrégats de suie générés sous différentes trajectoires dans la flamme sont observées.

Soot particles have been identified as the second largest contributor to global warming (just after carbon dioxide). Also, these particles can penetrate deeply into the lungs and may be carcinogenic. In this context, one of the most important properties of soot particles is their morphology which is determined by the interplay between nucleation, surface reactions, and agglomeration in flames. Modeling this process by accurately considering the morphology of particles is currently a big challenge for most numerical codes in the literature. In this thesis, a new and robust approach to simulate the evolution of soot morphology in flames is introduced. It is a Monte Carlo Discrete Element Model, called MCAC, where the trajectories of individual soot particles are accurately solved in flames and detailed particle interactions and morphology are considered. MCAC is adapted to all soot formation mechanisms including nucleation, surface growth, oxidation (including fragmentation), and agglomeration. This code is coupled with continuous CFD simulations solving the flame chemistry, fluid dynamics, and soot aerosol mass transfer leading to realistic soot formation simulations in both premixed and diffusion flames. Based on this approach, the detailed dynamics of soot formation are revealed. Soot aggregation takes place in the transition of both fluid flow and aggregation regimes. This simultaneous change of regimes considerably impacts soot particle size distribution, aggregation kinetics, and particle morphology. Indeed, fractal dimensions below the classical one derived by diffusion-limited approach are found for aggregates formed in the diffusive, and transition flow regime. Agglomeration still leads to self-preserving particle size distribution when this simultaneous change of regimes is considered. This distribution is found to follow a generalized Gamma function that may be expressed based on different equivalent diameters. Aggregation (sticking) of soot particles upon collision is only systematic for soot primary particles larger than 10 nm. New expressions to determine soot collision and sticking probabilities are introduced based on a energy approach based on a coarse-grained description of soot particles. Pure agglomeration leads to agglomerates in some resemblance with those observed experimentally however, soot aggregates are formed under the competition of aggregation and surface reactions. In this context, soot aggregates exhibit a complex morphology which is modeled here as an overlapping spheres approach. Equations take primary particle overlapping effect on aggregates morphology and projected area scaling-laws into account are proposed. Finally, coupling MCAC with CFD simulations revealed the detailed evolution of soot morphology along different trajectories in the flame including the centerline and the wings of a diffusion flame. Marked and robust morphological features of soot aggregates generated under different trajectories in the flame were observed.