Ordre caché dans les matériaux désordonnés

Hidden order in disordered materials

• Auteur / Autrice : Joris Paret
• Direction : Daniele Coslovich
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique et Astrophysique
• Date : Soutenance le 26/11/2021
• Etablissement(s) : Montpellier
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Information, Structures, Systèmes (Montpellier ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Charles Coulomb (Montpellier)
• Jury : Président / Présidente : Giuseppe Foffi
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Daniele Coslovich, Giuseppe Foffi, Laura Filion, Francesco Zamponi, Jean-Louis Barrat
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Laura Filion, Francesco Zamponi

Mots clés

Mots clés contrôlés

Apprentissage automatique

Liquides surfondus

Verre

Mots clés libres

Verre

Liquide surfondu

Structure locale

Simulation atomistique

Apprentissage automatique

Partitionnement

Glass

Supercooled liquid

Local structure

Molecular simulation

Machine learning

Clustering

Résumé

Lorsqu'ils sont refroidis en-dessous de leur température de fusion, les liquides subissent une transition de phase vers un état cristallin stable, où les atomes s'arrangent de façon périodique de sorte à créer un ordre à longue portée. Pour certains liquides cependant, lorsque le refroidissement est suffisamment rapide, la cristallisation peut être évitée et le système entre progressivement dans un état métastable dit « surfondu ». Dans ce régime, la dynamique du liquide devient de plus en plus hétérogène et la viscosité augmente considérablement à mesure que la température est réduite, jusqu'au point où le système cesse de s'écouler et se solidifie : il devient un verre. Malgré cette soudaine ridigité, il garde à l'échelle microscopique les propriétés d'un liquide, avec une structure désordonnée, ou « amorphe », qui contraste avec sa phase cristalline stable. L'origine théorique de cette transition vitreuse reste énigmatique, en particulier le processus selon lequel la viscosité augmente de façon si spectaculaire en piégeant progressivement le système dans un état métastable au lieu de cristalliser. Ce phénomène surprenant est l'objet de nombreuses recherches, et un certain nombre de théories tentent toujours d'expliquer son origine par le biais de mécanismes thermodynamiques, dynamiques ou simplement structurels. Dans cette thèse, nous nous focalisons sur des aspects structurels, en proposant une étude de la structure locale de modèles numériques de formateurs de verre. Nous développons notamment une méthode d'inférence de communautés, basée sur la théorie de l'information, qui permet de mettre en lumière une hétérogénéité structurelle dans ces systèmes en utilisant de simples corrélations spatiales. Cette méthode repose notamment sur le principe du partitionnement (« clustering »), une procédure d'apprentissage automatique qui consiste à grouper les particules d'un système en communautés en fonction des caractéristiques de leur structure locale. Dans un second temps, nous mettons en perspective l'inférence de communautés avec d'autres méthodes de partitionnement, conduisant notamment à la publication d'un code open source polyvalent dédié à l'étude structurelle des liquides surfondus et des verres. Nous montrons ensuite que, dans une certaine mesure, ces communautés structurelles sont corrélées aux hétérogénéités dynamiques caractéristiques des liquides surfondus. Finalement, grâce aux récentes avancées dans les domaines de la simulation numérique, nous étudions l'évolution de la structure et de la dynamique dans un modèle ternaire de liquide surfondu sur gamme de températures très étendue. Ces simulations nous permettent de tester plusieurs scénarios théoriques de la transition vitreuse avec une précision inaccessible aux méthodes de simulations conventionnelles.

When cooled down below their melting temperature, liquids undergo a phase transition to a stable crystalline state, where atoms rearrange in a periodic fashion in order to form a long range order. For some liquids however, when the cooling is fast enough, crystallization can be avoided and the system progressively enters a metastable state termed « supercooled ». In this regime, the dynamics of the liquid becomes more and more heterogeneous and the viscosity increases dramatically as the temperature is reduced, to the point where the system stops flowing and solidifies: it turns into glass. Despite this sudden ridigity, it keeps the properties of a liquid at the microscopic scale, with a disordered -or « amorphous »- structure, that contrasts with its stable crystalline phase. The theoretical origin of this glass transition remains enigmatic, in particular the process in which viscosity increases so strikingly by progressively trapping the system in a metastable state instead of crystallizing. This surprising phenomenon is the subject of intensive research, and a number of theories still attempt to explain its origin through thermodynamic, dynamic or simply structural mechanisms. In this thesis, we focus on structural aspects by proposing to study the local structure of numerical model glass formers. In particular, we develop a method for community inference, based on information theory, that allows to reveal the structural heterogeneity in these systems using simple spatial correlations. This method is based on the concept of « clustering », an unsupervised learning framework that consists in grouping the particles of a system into communities depending on the properties of their local structure. Secondly, we put community inference into perspective with other clustering methods, leading notably to the publication of a versatile open source code dedicated to the study of local structure in supercooled liquids and glasses. We then show that, to some extent, these structural communities are correlated to the dynamic heterogeneities that are characteristic of supercooled liquids. Finally, thanks to recent advances in the domains of computer simulations, we study the evolution of the structure and of the dynamics in a ternary model supercooled liquid through a very wide range of temperatures. These simulations allow us to test various theoretical predictions for the glass transition with an unprecedented precision compared to conventional simulations.