Détecteurs de neutrons à base de nitrure de bore et ses alliages

Neutron detectors based on boron nitride and its alloys

• Auteur / Autrice : Adama Mballo
• Direction : Abdallah Ougazzaden
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 15/12/2021
• Etablissement(s) : Université de Lorraine
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale C2MP - Chimie mécanique matériaux physique (Lorraine)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : GTL-CNRS télécom (Metz)
• Jury : Président / Présidente : Jean-Paul Salvestrini
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Abdallah Ougazzaden, Abdelhadi Kassiba, Eva Monroy, Suresh Sundaram, Ekaterina Chikoidze, Xiaohang Li
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Abdelhadi Kassiba, Eva Monroy

Mots clés

Mots clés contrôlés

Semiconducteurs dopés

Dépôt en phase vapeur par organométalliques

Composés ternaires

Nitrure de bore

Capteurs (technologie)

Neutrons

Mots clés libres

Détecteur de neutron

Movpe

H-Bn

Iii-N

Mg-Dopant

H-Bn

Neutron detector

Movpe

Iii-N

Mg

Résumé

Les détecteurs de neutrons jouent un rôle crucial dans plusieurs domaines telles que la sécurité (aéroports, frontières) pour contrôler les activités illicites des matériaux nucléaires, les centrales nucléaires pour la sécurité et la surveillance des rayonnements neutroniques, la physique des hautes énergies et la science nucléaire. En outre, des événements récents tels que l'explosion de Fukushima et l'empoisonnement au polonium ont stimulé l'intérêt pour le développement de petits détecteurs de neutrons à base semi-conducteurs (DNS), portables et peu coûteux. Pour atteindre une efficacité élevée dans les DNS, des facteurs tels que l'absorption des neutrons et la collecte des charges (électrons et trous) sont essentiels. L'objectif général de ce travail est de développer des détecteurs de neutrons thermiques efficaces à partir des nitrure d’éléments III contenant du bore tels que le nitrure de bore (BN) et les alliages de BGaN. Ces matériaux sont très prometteurs pour les applications de détection des neutrons en raison de la section efficace de capture des neutrons de l'isotope 10 du bore (10B) et de leur faible sensibilité aux rayons gamma. Cependant, le principal défi que pose le III-N contenant du bore pour la détection des neutrons est la qualité des matériaux eux-mêmes. Par exemple, la synthèse de BGaN monocristallin épais avec une teneur importante en bore, nécessaire pour les détecteurs de neutrons, est très difficile avec la méthode MOVPE en raison des dégradations induites par la déformation, telles que la séparation de phase et la formation d’une morphologie 3D en colonne. Nous avons donc développé une approche innovante consistant en des super-réseaux (SLs) BGaN/GaN avec une teneur en bore de 3% dans la couche BGaN. Ces matériaux BGaN/GaN SLs ont été utilisés pour fabriquer des dispositifs MSM et PIN, qui ont montré un signal significatif induit par les neutrons. Même avec cette approche, on constate qu'il y a toujours plusieurs limites concernant la teneur en bore, la qualité du matériau et l'épaisseur globale, qui sont des facteurs importants pour la réalisation de détecteurs de neutrons à haute efficacité. L'utilisation de couches épitaxiales de BN (100 % de bore) devrait permettre d'améliorer l'absorption des neutrons thermiques et les performances des détecteurs de neutrons. Notre groupe est le premier à publier des films de h-BN en couches 2D de grande surface et de haute qualité cristalline sur un substrat de saphir par la méthode MOVPE. Ces films de BN ont été utilisés pour démontrer des photodétecteurs UV. Dans ce travail, nous avons synthétisé des échantillons de BN naturel et enrichi en 10B d'une épaisseur allant jusqu'à 2.5µm et les avons utilisés pour fabriquer des détecteurs MSM. Les avantages des structures MSM sont la possibilité de réaliser un fonctionnement autonome, similaire à celui démontré pour les photodétecteurs UV, et de bénéficier d'un gain interne afin d'augmenter le signal neutronique. Ce travail vise également à étudier le dopage du BN en utilisant Mg comme dopant dans l’objectif de réaliser dans le future de détecteurs de neutrons BN à base de junction p-n. Comme une teneur élevée en bore est hautement souhaitable pour les détecteurs de neutrons, nous avons aussi exploré expérimentalement un nouveau matériau : les alliages BAlN riches en bore.

Neutron detectors play a crucial role in various applications such as homeland security (airports, borders and ports) to control illegal activities involving nuclear materials, nuclear power plants for neutron radiation safety and monitoring, high energy physics and nuclear science. In addition, recent events such as the Fukushima explosion and the polonium poisoning have stimulated interest in the development of small, portable and low-cost solid-state neutron detectors (SSND). To achieve high efficiency in SSND factors such as neutron absorption and charge collection are critical.The general objective of this work is to develop efficient solid-state thermal neutron detectors based on boron containing III-nitride materials such as boron nitride (BN) and boron-gallium nitride (BGaN). Boron in these materials is very important for the detection of thermal neutrons due to the high neutron capture cross section of the isotope boron-10 (10B) and its low sensitivity to gamma radiation. However, the main challenge with boron containing III-N for neutron detection is the quality of the materials. For instance, growth of thick, high quality single crystalline boron-rich BGaN needed for neutron detectors is difficult due to strain-induced degradations such as phase separation and columnar 3D growth. Therefore, we developed an innovative approach consisting of BGaN/GaN superlattices (SLs) with a nominal boron content of 3% in the BGaN layer. These BGaN/GaN SLs materials were used to fabricate metal-semiconductor-metal (MSM) and p-i-n heterojunction devices, which showed significant neutron-induced signal. Even with this approach, it is found that there are several constraints on the boron content, the quality of the material, and the overall thickness, which are key factors for the realization of high-efficiency neutron detectors.By using binary BN (100% boron) epitaxial layers, higher thermal neutron absorption and performance of neutron detectors are expected. Our group has reported for the first time large area 2D layered h-BN films with high crystalline quality on sapphire substrate by metal organic vapor phase epitaxy (MOVPE). These BN films were used to demonstrate high efficiency deep UV photodetectors. In this work, we have grown up to 2.5µm thick natural and 10B enriched BN samples and used them to fabricate MSM based detectors. The advantages of MSM structures are the ability to achieve self-powered operation, similar to that demonstrated for UV photodetectors, and to benefit from internal gain in order to increase the neutron signal.This work also aims to investigate the control of the electrical conductivity of h-BN by in-situ Mg doping for the future realization of p-n based BN neutron detectors. Since a high boron content is highly desirable for neutron detectors, we have further explored experimentally for the first time a new material: boron-rich BAlN alloys.