Développement d'un nouveau procédé de dépôt en couche épaisse de matériaux piézoélectriques sans plomb par dépôt d'aérosol (Aerosol Deposition Method) pour la fabrication de micro­dispositifs de récupération d'énergie

Development of a new thick-film coating process for lead-free piezoelectric materials by Aerosol Deposition Method for the manufacture of energy harvesting devices

• Auteur / Autrice : Innocent Nomel
• Direction : Pascal Marchet, Olivier Durand
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Matériaux céramiques et traitements de surface
• Date : Soutenance le 30/03/2021
• Etablissement(s) : Limoges
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole doctorale Sciences et ingénierie des matériaux, mécanique, énergétique (Poitiers ; 2018-2022)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Recherche sur les CERamiques
• Jury : Président / Présidente : Fabrice Rossignol
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Pascal Marchet, Olivier Durand, Maxime Bavencoffe, Catherine Elissalde, Guylaine Poulin-Vittrant
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Christian Courtois, Michaël Josse

Mots clés

Mots clés contrôlés

Poudres céramiques

Matériaux piézoélectriques

Mots clés libres

ADM

Couche épaisse

Récupération d’énergie

Aerosol Deposition Method

Thick film

Energy harvesting

Résumé

Cette thèse porte sur le développement d’un nouveau procédé de dépôt par jet d’aérosol ou ADM (Aerosol Deposition Method) permettant la réalisation de couches épaisses à partir de matériaux piézoélectriques sans plomb en vue de la fabrication de micro-dispositifs de récupération d’énergie. La préparation de la poudre adaptée au procédé ADM a été étudiée selon deux voies de synthèse du matériau de composition NBT-6BT et une phase de traitement additionnel à base de broyage, tamisage et séchage. L’étude et l’optimisation des paramètres de dépôt a permis l’obtention des couches épaisses souhaitées sur un substrat en Kovar®. Malgré les pertes diélectriques élevées à basse fréquence, les films obtenus présentent un bon comportement diélectrique avec une permittivité relative évaluée à 100. Les valeurs élevées de résistivité (1010 Ω.m) et l’absence de claquage sous champ électrique important (E > 10 kV/mm) reflètent de bonnes densités et microstructures des films obtenus sans recuit. Parmi les traitements thermiques post-dépôt étudiés, le recuit à 700°C sous argon a permis d’éviter la détérioration des substrats et des films avec des changements de formes de cycles P(E) allant d’un type paraélectrique (pour un film non-recuit) vers une hystérésis. Malgré l’absence de cycles ferroélectriques probants, les études menées laissent sous entendre des propriétés piézoélectriques des films à l’échelle locale (nanométrique) plutôt qu’à l’échelle macroscopique. Les objectifs visés ont été atteints à travers d’une part l’obtention maitrisée et reproductible de couches épaisses pouvant atteindre 100 μm et d’autre part l’élaboration d’un démonstrateur simple de récupération d’énergie par conversion électromécanique.

This thesis focuses on new process development by aerosol deposition coating, so-called ADM (Aerosol Deposition Method), allowing thick layers realisation from lead-free piezoelectric materials for the manufacturing of energy harvesting micro-devices. The suitable powder preparation for ADM was carried out by studying two synthesis ways of NBT-6BT composition material and an additional treatment based on milling, sieving and drying. The study and optimisation of deposition parameters allowed obtaining the desired thick layers on a Kovar® substrate. Despite high electrical losses, the films obtained exhibit a good dielectric behaviour with a relative permittivity estimated at 100. The high resistivity values (1010 Ω.m) and the breakdown voltage deficiency under a high electric field (E> 10 kV/mm) reflect good densities and microstructures of films obtained without annealing. Among the post-deposition thermal treatments studied, annealing at 700°C under argon made it possible to avoid substrates and films damaging with changes in P(E) cycles shape from a paraelectric (for a non-annealed film) to a hysteresis type. Despite the absence of real ferroelectric cycles, studies suggest piezoelectric properties at a local scale (nanometric) rather than at a macroscopic scale. The objectives were achieved through, on one hand, the control and the reproducibility to obtain thick layers up to 100 μm and, on the other hand, the development of a simple energy harvesting device with electromechanical conversion.