Instabilités morphologiques des surfaces vicinales durant la croissance épitaxiale

Morphological instabilities of vicinal surfaces during epitaxial growth

• Auteur / Autrice : Lucas Benoit-Maréchal
• Direction : Michel Jabbour, Pere Roca i Cabarrocas
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Mécanique des fluides et des solides, acoustique
• Date : Soutenance le 17/12/2021
• Etablissement(s) : Institut polytechnique de Paris
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de l'Institut polytechnique de Paris
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : École polytechnique (Palaiseau, Essonne ; 1795-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de mécanique des solides (Palaiseau, Essonne)
• Jury : Président / Présidente : Mathis Plapp
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Michel Jabbour, Pere Roca i Cabarrocas, Vesselin Tonchev, Axel Voigt, Eliot Fried
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Vesselin Tonchev, Axel Voigt

Mots clés

Mots clés contrôlés

Épitaxie

Matière condensée

Mots clés libres

Couplage chimico-Mécanique

Stabilité

Écoulement de marches

Mise en paquet

Mûrissement

Méandrage

Epitaxie

Chemomechanical coupling

Stability

Step flow

Bunching

Coarsening

Step meandering

Epitaxy

Résumé

L'étude de la dynamique des marches sur les surfaces vicinales est un problème de longue date dans le domaine de la croissance cristalline, qui remonte aux travaux précurseurs de Burton, Cabrera et Frank (BCF) en 1951. Sur ces surfaces, le cristal croît par écoulement de marches, qui peuvent développer des instabilités rompant la configuration initiale de marches droites et équidistantes. La mise en paquet correspond à des situations où les marches coalescent, telles que se développe à la surface un motif de larges terrasses plates séparées par des paquets de marches, et le méandrage à des situations où les marches initialement droites développe une ondulation disctincte.En utilisant le formalisme de la thermodynamique hors-équilibre et des forces configurationnelles, nous dérivons une relation de Gibbs-Thomson généralisée pour le potentiel chimique des marches qui tient compte ab initio de la contribution du substrat élastique et incorpore le couplage nécessaire entre les champs de diffusion de terrasses adjacentes (l'effet chimique). Cela conduit à un problème à frontière libre qui généralise le modèle BCF, et où les termes dynamiques sont pleinement pris en compte. Ce faisant, nous contournons l'approximation quasi-statique qui prévaut dans la littérature existante.Grâce à des simulations numériques poussées, les lois d'échelle régissant le mûrissement de la mise en paquet sont identifiées. En prenant la limite continue des équations de l'écoulement de marches, nous aboutissons à une équation aux dérivées partielles non-linéaire, qui décrit l'évolution macroscopique du profil de la surface, à partir de laquelle nous retrouvons les lois d'échelle obtenues numériquement. Enfin, et c'est un des résultats clés de notre travail, nous démontrons que les effets chimique et dynamique à eux seuls peuvent expliquer le déclenchement de la mise en paquet ainsi que les lois d'échelle observées expérimentalement pour leur mûrissement.Avec pour dessein une analyse générale de la stabilité, nous discutons de l'influence de chaque mécanisme, agissant indépendamment ou de concert, sur les instabilités de mise en paquet et de méandrage, et nous démontrons l'impact significatif des effets chimique et dynamique sur la stabilité, et ce, même dans le régime de déposition/évaporation lente où les termes dynamiques étaient considérés comme négligeables. Nous mettons ainsi en évidence la possible coexistence des instabilités de mise en paquet et de méandrage, contrairement au modèle BCF qui prévoit que les deux instabilités sont mutuellement exclusives.À la lumière de ces résultats, nous montrons que les effets chimique et dynamique offrent des explications alternatives intéressantes pour expliquer les instabilités observées dans certaines expériences, notamment dans le cadre de l'électromigration sous un flux de déposition extrême pour laquelle nous prédisons correctement l'instabilité inexpliquée d'appariement des marches. Toutefois, une explication complète des inversions de stabilité observées sur Si(111) sous électromigration reste un problème ouvert car les effets chimique et dynamique n'affectent pas la dépendance de la stabilité àla direction du courant d’électromigration.

The study of step dynamics on vicinal surfaces is a long-standing problem in crystal growth, dating back to the seminal work of Burton, Cabrera, and Frank (BCF) in 1951. On these surfaces, the crystal grows by step flow, i.e., by propagation of the atomic steps, which may develop instabilities breaking the regularly spaced, straight-step initial configuration. Step bunching corresponds to situations where steps coalesce together resulting in an alternating pattern of bunches and wide atomic terraces, and step meandering to situations where the initially straight steps exhibit a distinct waviness.Using nonequilibrium thermodynamics and the formalism of configurational forces, we derive a generalized Gibbs-Thomson relation for the step chemical potential which natively accounts for the contribution of the elastic bulk and incorporates the necessary coupling between the diffusion fields on adjacent terraces (the chemical effect). This leads to a free-boundary problem that generalizes the BCF model for the governing equations of step flow where full account is taken of the dynamics terms. In doing so, we circumvent the quasistatic approximation that prevails in the existing literature.Through comprehensive numerical simulations, scaling laws governing the coarsening behaviour of step bunches are identified. Taking the discrete-to-continuum limit of the step-flow equations leads to a nonlinear partial differential equation that describes the macroscopic evolution of the surface profile, from which we recover the numerically obtained scaling laws. Importantly, we demonstrate that the chemical and dynamical effects can account for the onset of step bunching and for the scaling laws experimentally observed in the coarsening regime.In the context of a general stability analysis, we discuss the influence on step bunching and step meandering of all the mechanisms independently, as well as their interplay, and we demonstrate the significant impact of the chemical and dynamical effects on stability, even in the slow deposition/evaporation regime where the dynamics were deemed negligible. Consequently, we set forth the possible coexistence of bunching and meandering, in contrast with the BCF model which predicts that the two instabilities are mutually exclusive.In light of these findings, we show that the chemical and dynamical effects offer interesting alternative explanations to account for the step instabilities observed in some experiments, notably in the setting of electromigration under extreme deposition flux for which we correctly predict the unexplained step pairing instability. A full accounting of the stability reversals observed on Si(111) under electromigration remains an open problem as the chemical and dynamical effects do not modify the stability dependence on the direction of the current.