Étude de la stabilité des interfaces dans les batteries tout-solide au lithium - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2021

Studies of anode - electrolyte interfaces in all-solid-state lithium batteries

Étude de la stabilité des interfaces dans les batteries tout-solide au lithium

Résumé

The rapid growth of the electric vehicle market as well as the increasing demand for energy storage worldwide involve the development of high energy density batteries. Increasing the energy density of batteries requires, for example, the use of metallic lithium (specific capacity ≈ 3860 mAh.g-1) at the negative electrode. In this regard, "all-solid" technologies based on solid sulphur-containing electrolytes, such as argyrodite Li6PS5Cl, are considered very promising. Major scientific barriers have been identified for this new technology. For example, when brought into contact with lithium metal, argyrodite (Li6PS5Cl) is reduced to Li2S, LiCl and Li3P, leading to the formation of an uncontrolled resistive interphase. In addition to chemical stability, the mechanical stability of this interface is also a major problem, which can lead to the formation of dendrites during electrochemical cycling. The main aim of the research work in this thesis, carried out in collaboration with Renault Group, was to understand and control the Li6PS5Cl /lithium metal interface. First, the mechanical stability of this interface and the impact of pressure on electrochemical performance were studied. These studies demonstrated the importance of the manufacturing pressure, as well as the pressure applied during cycling, on the ionic conductivity, as well as on the electrochemical stability in symmetrical cells and all-solid-state batteries. In a second step, using a solution coating method, the use of a protective layer of lithium chloride (LiCl), stable against metallic lithium and argyrodite, showed very promising results. Indeed, XPS analyses show a decrease in the chemical degradation of argyrodite towards metallic lithium. Atomic Layer Deposition of Al2O3 or Li3PO4 on argyrodite pellets also demonstrated a reduction in the chemical degradation of argyrodite at zero current
La croissance rapide du marché des véhicules électriques ainsi que la demande grandissante de stockage d'énergie dans le monde impliquent le développement de batteries à haute densité d’énergie. L’augmentation de la densité d’énergie dans les batteries passe par exemple par l’utilisation du lithium métallique (capacité spécifique ≈ 3860 mAh.g-1) à l’électrode négative. À ce titre, les technologies "tout solide" à base d'électrolytes solides soufrés, telle que l'argyrodite Li6PS5Cl, sont envisagées comme très prometteuses. Des verrous scientifiques majeurs ont été identifiés pour cette nouvelle technologie. Par exemple, mise en contact avec le lithium métallique, l'argyrodite (Li6PS5Cl) est réduite en Li2S, LiCl et Li3P, conduisant à la formation d'une interphase résistive non contrôlée. En plus de la stabilité chimique, la stabilité mécanique de cette interface est également un problème majeur, pouvant conduire à la formation de dendrites durant cyclage électrochimique. Les travaux de recherche de cette thèse, menée en collaboration avec le Groupe Renault, avaient pour but principal de comprendre et maîtriser l'interface Li6PS5Cl /lithium métallique. Dans un premier temps, la stabilité mécanique de cette interface et l'impact de la pression sur les performances électrochimiques ont été étudiés. Ces études ont démontré l'importance de la pression de fabrication, ainsi que la pression appliquée durant cyclage, sur la conductivité ionique, ainsi que sur la stabilité électrochimique en cellules symétriques et batteries tout solide. Dans un second temps, via une méthode de coating en solution, l'utilisation d'une couche protectrice de chlorure de lithium (LiCl), stable vis-à-vis du lithium métallique et de l'argyrodite, a démontré des résultats très prometteurs. En effet, des analyses XPS montrent une diminution de la dégradation chimique de l'argyrodite vis-à-vis du lithium métallique. Des dépôts par Atomic Layer Deposition d'Al2O3 ou Li3PO4 sur des pastilles d'argyrodite, ont également permis de démontrer une réduction de la dégradation chimique de l'argyrodite, à courant nul
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03945249 , version 1 (18-01-2023)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03945249 , version 1

Citer

Cédric Barcha. Étude de la stabilité des interfaces dans les batteries tout-solide au lithium. Matériaux. Université de Picardie Jules Verne, 2021. Français. ⟨NNT : 2021AMIE0095⟩. ⟨tel-03945249⟩
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