Thèse soutenue

Ecriture directe de propriétés optiques circulaires dans la silice par laser femtoseconde
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Auteur / Autrice : Jing Tian
Direction : Matthieu Lancry
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance le 17/12/2020
Etablissement(s) : université Paris-Saclay
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences chimiques : molécules, matériaux, instrumentation et biosystèmes
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de chimie moléculaire et des matériaux d’Orsay (Orsay, Essonne ; 2006-....)
référent : Faculté des sciences d'Orsay
Jury : Président / Présidente : Fabian Zomer
Examinateurs / Examinatrices : François Courvoisier, Razvan Stoian, Enrique Garcia-Caurel
Rapporteurs / Rapporteuses : François Courvoisier, Razvan Stoian

Résumé

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L'écriture directe par laser femtoseconde (FLDW) permet de créer des modifications permanentes fortement localisées en 3D dans les matériaux transparents. Certains aspects de l'interaction lumière-matière sont fondamentalement nouveaux. Ici, la matière et la lumière sont en interaction produisant une auto-organisation structurée du plasma en cohérence le faisceau laser et ses propriétés vectorielles. Après l'impulsion, cette distribution de densité électronique est "imprimée" en piégeant des électrons dans le solide et un champ de contraintes local peut même être stocké. Celle-ci peut être utilisée comme source par l'impulsion suivante assurant ainsi un « effet mémoire ». Dans cette opération, le solide est restructuré par le champ de force créé par le laser. On peut donc imaginer l'orientation des modifications structurales telles que la décomposition d'oxydes solidifiés directionnellement, la formation de nanocristaux orientés ou encore la création de structures chirales. C'est une nouvelle physique. Mais pour la chimie aussi, il y a de nouveaux aspects car les processus passent par des états fortement excités, largement hors équilibres. Il est donc nécessaire de remettre en question certaines idées précédentes pour comprendre l'excitation et la relaxation de la matière puis de contrôler la structure du produit. Récemment, ces propriétés ont été exploitées avec succès pour de multiples applications pratiques, notamment des optiques biréfringentes, la microfluidique, l'holographie sélective de polarisation et le stockage de données optique ultrastable ouvrant la porte à l’impression laser de circuits photoniques entièrement intégrés. Cependant, plusieurs verrous technologiques cruciaux empêchent son développement: la création de propriétés optiques non linéaires du second ordre et l'impression d'un pouvoir rotatoire toutes deux avec une orientation correcte en 3D.Outre l'impression bien connue d’une forte biréfringence linéaire et d’un dichroïsme linéaire principalement dues à la formation de nanoréseaux, les résultats de ces travaux de thèse établissent qu'un faisceau laser femtoseconde polarisé linéairement et focalisé dans un verre sous une géométrie axialement symétrique est capable de briser la symétrie chirale. Ici, le matériau (un verre de silice, SiO₂) est achiral, mais l'irradiation laser femtoseconde donne en fait lieu à une propriété optique chirale, c'est-à-dire qu'un pouvoir rotatoire important est signalé pour la première fois. De plus, nous produisons une rotation optique avec un contrôle du signe de la chiralité en contrôlant l'angle entre la polarisation linéaire et la direction de balayage du laser. Un dichroïsme circulaire significatif apparaît également proche de la valeur trouvée pour les molécules organiques. Nous avons suggéré une tentative d'interprétation qui implique l'action d'un couple induit par la lumière sur la matière portant un moment diélectrique induit par la lumière, qui pourrait induire une chiralité moléculaire. Une autre explication est basée sur la biréfringence linéaire interne qui pourrait créer un pouvoir rotatoire au travers d’un assemblage non orthogonal non parallèle de deux (ou plus) contributions linéaires.L’écriture directe par laser femtoseconde offre donc ici un nouvel avantage, en partie de manière non conventionnelle: il permet de restructurer notre matériau optique, pour permettre non seulement l'impression de propriétés anisotropes linéaires mais aussi de propriétés optiques chirales. De façon biomimétique, on peut imaginer produire des dispositifs optiques analogues à cristaux liquides cholestériques en utilisant de minuscules longueurs de verre inorganique c'est-à-dire du verre de silice « twisté ou torsadé». Ces propriétés optiques circulaires pourraient jouer un rôle crucial dans les dispositifs optoélectroniques, la détection biologique et la chimie analytique.