Contrôle de la structure et des propriétés de la polydopamine à l’état de suspension, de films et de gels pour des applications biomédicales

Control of the structure and the properties of polydopamine in suspensions, in films and in gels for biomedical applications

• Auteur / Autrice : Salima El Yakhlifi - El Hadouchi
• Direction : Vincent Ball
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie des matériaux
• Date : Soutenance le 17/09/2020
• Etablissement(s) : Strasbourg
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Biomatériaux et bioingénierie (Strasbourg ; 2013-....)
• Jury : Président / Présidente : Guy Schlatter
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Julieta-Irene Paez, Arnaud Ponche
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Uwe Pieles, Tanja Weil
• DOI : 10.70675/08b792afzad12z4ebazbf8az2a4f23ff7e59

Mots clés

Mots clés contrôlés

Dopamine

Oxydation

Polymères biomimétiques

Fonctionnalisation des surfaces (chimie)

Mots clés libres

Polydopamine

Mélanine

Bio-inspiration

Modification de surface

Nanoparticules

Adhésion

Polydopamine

Melanin

Bio-inspiration

Surface modification

Nanoparticles

Adhésion

Résumé

Face à la dynamique des océans, plusieurs organismes marins ont dû s’adapter et élaborer des stratégies d’adhésion pour survivre. En particulier, les moules sont connues pour leur extraordinaire capacité à se fixer sur une large variété de surfaces, et même dans des conditions humides. Cette prouesse a ouvert la porte à d’intenses efforts de recherche depuis une décennie pour tenter de comprendre cette propriété et s’en inspirer. Des études ont révélé la présence dans la substance adhésive des moules, une grande quantité de L-Lysine, de 3,4- dihydroxy-L-phenylalanine (DOPA) et de la 3-4-hydroxyproline (1). Il a été démontré que la combinaison de catéchols et d’amines primaires et secondaires contribue à cette forte adhésion (2). Partant de cette hypothèse, des chercheurs ont réussi à développer une synthèse simple de la polydopamine (PDA) par oxydation de la dopamine, qui est une molécule possédant justement ces deux fonctions chimiques (3). Toutefois, aujourd’hui encore, il n’existe aucun consensus quant aux mécanismes de formation de ce matériau. Cette complexité trouve son origine dans les nombreuses voies réactionnelles possibles après l’étape initiale d’oxydation. Par ailleurs, la PDA partage des caractéristiques physico-chimiques avec l’eumélanine, le pigment noir-brun responsable de la coloration de la peau. La similarité structurale entre ces deux entités confère à la PDA des propriétés intéressantes, la plus remarquable étant ses propriétés antioxydantes. Bien que la structure moléculaire et les étapes de formation de la PDA ne soient pas encore totalement élucidées, sa capacité à pouvoir adhérer à toute sorte de substrat font d’elle un matériau de choix dans de nombreuses applications en médecine, en cosmétique, dans l’industrie. Il est donc dans notre intérêt de poursuivre les efforts de recherche dans ce domaine. C’est dans ce contexte que s’inscrit cette thèse qui peut se diviser en trois axes : une première partie a consisté à optimiser la méthode de synthèse de la PDA et à former et développer une technique de contrôle des nanoparticules de PDA. Utilisant les avancées de cette étape, un intérêt particulier a été accordé à l’étude physico-chimique de films de PDA afin de mieux comprendre ses mécanismes de formation pour pouvoir ensuite mieux les contrôler. Enfin, une attention particulière a été donnée à l’étude d’une application de gel formé à partir de PDA en s’appuyant sur les découvertes des deux premiers axes...

Because of the dynamics of the oceans, several marine organisms have had to adapt and develop adhesive strategies in order to survive. In particular, marine mussels are known for their extraordinary ability to attach to a wide variety of surfaces, and even in wet conditions. This feat has opened the door to intense research efforts over the past decade to attempt to understand and be inspired by this property. Studies have shown the presence in the adhesive substance of the mussels, a large amount of L-Lysine, 3,4-dihydroxy-L-phenylalanine (DOPA) and 3-4-hydroxyproline (1). The combination of catechols and primary and secondary amines has been shown to contribute to this strong adhesion (2). Based on this hypothesis, researchers have succeeded in developing a simple synthesis of polydopamine (PDA) by oxidation of dopamine, which is a molecule with precisely these two chemical functions (3). However, even today, there is no consensus on the mechanisms of formation of this material. This complexity stems from the many possible reaction pathways after the initial oxidation step. In addition, PDA shares physicochemical characteristics with eumelanin, the black-brown pigment responsible for the coloring of the skin. The structural similarity between these two entities gives PDA interesting properties, the most remarkable being its antioxidant properties. Although the molecular structure and the stages of formation of PDA are not yet fully understood, its ability to adhere to any kind of substrate makes it a material of choice in many applications in medicine, cosmetics, industry… It is therefore in our interest to continue research efforts in this area. It is in this context that this thesis fits, which can be divided into three axes: a first part consisted in optimizing the method of PDA synthesis and in training and developing a technique for controlling PDA nanoparticles. Using the advances of this step, interest was given to the physicochemical study of PDA films in order to better understand its formation mechanisms in order to then be able to better control them. Finally, special attention was given to the study of an application of gel formed from PDA based on the findings of the first two axes...