État d'imprégnation de différents compartiments du milieu aquatique par des résidus de médicaments et leurs produits de dégradation

Contamination state of various compartments of the aquatic environment by pharmaceutical residues and their degradation products

• Auteur / Autrice : Hiba Zind
• Direction : Nathalie Karpel vel Leitner, Leslie Mondamert, Jérôme Labanowski
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie théorique, physique, analytique
• Date : Soutenance le 17/12/2020
• Etablissement(s) : Poitiers
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Chimie, écologie, géosciences et agrosciences Théodore Monod (Poitiers ; 2018-2022)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de chimie des milieux et matériaux de Poitiers (2012-....) - Institut de Chimie des Milieux et Matériaux de Poitiers / IC2MP
• Partenaire(s) de recherche : faculte : Université de Poitiers. UFR des sciences fondamentales et appliquées
• Jury : Président / Présidente : Eric Van Hullebusch
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Nathalie Karpel vel Leitner, Leslie Mondamert, Jérôme Labanowski, Justine Criquet
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Eric Van Hullebusch, Philippe Behra

Mots clés

Mots clés contrôlés

Médicaments

Organismes aquatiques

Médicaments -- Toxicologie

Sédiments fluviaux

Cours d'eau

Évaluation du risque

Mots clés libres

Médicaments

Produits de dégradation

Rivières

Sédiments

Biofilms

Corbicules

Écotoxicité

Évaluation des risques

Pharmaceuticals

Degradation products

Rivers

Sediments

Biofilms

Clams

Ecotoxicity

Risk assessment

Résumé

Alors que des progrès ont été réalisés en termes de surveillance et de régulation de nombreux contaminants organiques dans le milieu aquatique, la présence et les risques associés à leurs produits de dégradation suscitent désormais beaucoup d’interrogations. Notamment, peu d'intérêt a été porté aux résidus de médicaments, bien que leur présence et leurs effets néfastes sur les organismes non-ciblés soient avérés. Ce travail apporte des éléments de réponse quant à la contamination de rivières par des produits de dégradation de médicaments (carbamazépine et diclofénac), ainsi qu’une première évaluation des risques environnementaux associés.L’étude de biofilms épilithiques a montré que la contamination n’est pas entièrement régie par les propriétés physico-chimiques des composés ou les régimes hydrologiques des cours d’eau. Par ailleurs, la géographie ainsi que les physico-chimies respectives peuvent expliquer certaines des différences observées entre les rivières étudiées (la Vienne et le Clain). De plus, les rejets de stations de traitement des eaux usées (STEU) jouent un rôle important dans l’enrichissement du milieu en certains composés. La comparaison avec les échantillonneurs passifs intégratifs (POCIS) a révélé la complémentarité ainsi que l’importance des deux types d’échantillonnage (biofilms, POCIS) pour une surveillance plus globale de la qualité du milieu.Ce travail a aussi démontré que des produits de dégradation de médicaments sont présents dans tous les compartiments du milieu aquatique étudiés (i.e. eaux, sédiments, biofilms, Corbicula fluminea), avec des concentrations et des distributions variables qui dépendent de la nature du compartiment, du cours d’eau où l’échantillonnage a été effectué ainsi que de la localisation du site d’échantillonnage par rapport à des zones de rejets (ville ou STEU).Une approche écotoxicologique par QSAR a mis en évidence que le diclofénac et ses produits de dégradation sont plus toxiques que la carbamazépine et ses produits de dégradation pour trois espèces types, représentant les algues vertes, les invertébrés et les poissons. Une évaluation des risques environnementaux (quotient de risque) a montré que l'hydroxydiclofénac, la 2-[(2-chlorophényl)-amine]-benzaldéhyde et la dibenzazépine présentent un risque plus élevé que les autres composés étudiés pour les différents organismes aquatiques. De plus, le risque associé à un mélange de diclofénac et de ses produits de dégradation associés s’avère supérieur à celui des composés considérés individuellement.

With progress being made in terms of monitoring and regulation of many organic contaminants in the aquatic environment, the presence and risks associated with their degradation products are now raising many questions. Particularly, little interest has been paid to pharmaceutical residues, although their presence and harmful effects on non-target organisms have been proven. This work provides answers on the contamination of rivers by pharmaceutical degradation products (carbamazepine and diclofenac), as well as a first assessment of the associated environmental risks.The study of epilithic biofilms has shown that the contamination is not entirely governed by the physicochemical properties of the compounds or the hydrological regimes of the rivers. In addition, the geography as well as the respective physicochemical properties can explain some of the differences observed between the studied rivers (the Vienne and the Clain). Furthermore, discharges from wastewater treatment plants (WWTPs) play an important role in the enrichment of the environment in certain compounds. The comparison with integrative passive samplers (POCIS) revealed the complementarity as well as the importance of the two types of sampling (biofilms, POCIS) for a more global monitoring of the quality of the environment.This work has also shown that pharmaceutical degradation products are present in all the studied compartments of the aquatic environment (i.e. waters, sediments, biofilms, Corbicula fluminea), with variable concentrations and distributions which depend on the nature of the compartment, the watercourse where the sampling was carried out as well as the location of the sampling site in relation to discharge areas (city or WWTP).An ecotoxicological approach by QSAR showed that diclofenac and its degradation products are more toxic than carbamazepine and its degradation products for three typical species, representing green algae, invertebrates, and fish. An environmental risk assessment (hazard quotient) showed that hydroxydiclofenac, 2-[(2-chlorophenyl)-amino]-benzaldehyde and dibenzazepine pose a higher risk than the other studied compounds for different aquatic organisms. In addition, the risk associated with a mixture of diclofenac and its related degradation products is found to be greater than that of compounds considered individually.