Détection et caractérisation de matières nucléaires par interrogation et activation neutronique

par Roberto de Stefano

Thèse de doctorat en Physique appliquée

Sous la direction de Mourad Ramdane, Cédric Carasco, Bertrand Perot et de Eric Simon.

Soutenue le 28-09-2020

à l'Université Grenoble Alpes , dans le cadre de École doctorale physique (Grenoble) , en partenariat avec Laboratoire de mesures nucléaires: LMN (CEA Cadarache) (laboratoire) .

Le président du jury était Johann Collot.

Le jury était composé de Abdallah Lyoussi.

Les rapporteurs étaient Jean-Claude Angélique, Philippe Dessagne.

mots clés

• Interrogation neutronique
• Coïncidences de fission
• Conteneurs maritimes
• Activation neutronique
• Gamma retardés
• Déchets radioactifs
• Détecteurs de rayonnement
• Déchets radioactifs
• Mesures physiques
• Physique nucléaire -- Instruments

Résumé

Ce travail concerne la détection de matières nucléaires par interrogation neutronique pulsée pour l’inspection des conteneurs maritimes ou la caractérisation des déchets. Pour la 1ère partie, elle fait suite à des travaux sur l’interrogation neutronique continue avec des neutrons rapides de 14 MeV produits par la réaction deutérium-tritium (DT), avec la technique dite de la particule associée, qui présentait des limitations pour les marchandises riches en hydrogène, notamment organiques. Pour pallier cette faiblesse, cette thèse étudie une interrogation avec des neutrons thermiques entre les impulsions d’un générateur DT pulsé. C’est la première fois qu’une telle mesure est effectuée avec des scintillateurs en plastique PVT sans capacité de discrimination neutron - gamma ni dopage avec un absorbant neutronique. Des mesures de coïncidences entre neutrons et rayonnements gamma prompts de fission induites permettent d’isoler le signal utile dans un important bruit de fond, dû notamment aux captures radiatives. Par ailleurs, la détection des rayonnements gamma retardés de fissions induites, aussi bien entre les impulsions du générateur qu’en post-irradiation, offre une possibilité de confirmer la présence de matière nucléaire et renforce ainsi les performances de la méthode. Pour la 2ème partie sur la caractérisation des déchets, les rayonnements gamma retardés des fissions induites par un générateur DT pulsé sont détectés avec un détecteur germanium hyper pur de haute résolution énergétique. Cette étude s’attache d’abord à valider le schéma de calcul avec la carte ACT (activation control card) du code de calcul Monte Carlo MCNP 6.1, par une comparaison avec des résultats expérimentaux. Ensuite, la faisabilité de la caractérisation de colis de déchets bétonnés de 870 litres est étudiée. La statistique de comptage du signal utile obtenue pour ce type de colis, très pénalisants en termes d’atténuation et par nature hétérogènes (déchets technologiques), n’est pas suffisante pour envisager une application industrielle mais cette étude a permis de dégager des perspectives intéressantes pour la caractérisation d’autres colis moins denses et volumineux.

mots clés

• Nuclear interrogation
• Fission coincidences
• Cargo containers
• Neutron activation analsysis
• Delayed gamma
• Radioactive waste drum

Titre traduit

Detection and characterisation of nuclear materials by means of neutron interrogation and neutron activation analysis

Résumé

In the framework of homeland security and nuclear waste drum characterization, this work focused on the detection and characterization of nuclear materials by means of pulsed neutron interrogation. In the field of homeland security, pulsed neutron interrogation coupled do PVT plastic scintillators has been studied as a complementary method to the Associated Particle Technique (APT) studied in a former work to inspect cargo containers with fast tagged neutrons. The APT shows good performances to detect nuclear materials in metallic and ceramic cargo cover loads, but is poorly efficient when confronted to organic matrixes. In order to overcome this limit, this work investigates pulsed neutron interrogation to take advantage of neutrons thermalisation in the organic matrix between neutron generator pulses and to allow detecting prompt fission particles such as neutron and gamma rays in coincidences as a signature of nuclear materials presence. In addition, pulsed neutron interrogation offers the possibility to detect induced fission delayed gamma rays far from the neutron generator bursts, or in post-irradiation acquisitions, and strengthens the method. In the field of radioactive waste drums characterization, neutron activation analysis coupled to delayed gamma rays measurement applied to the characterization of a particular type of highly hydrogenated radioactive waste drum currently stored at CEA Cadarache is studied. A new numerical option called ACT (activation control card) validates the transport of induced fission delayed gamma rays in MCNP 6.1 transport code in order to apply delayed gamma rays measurement to the concerned radioactive waste drum. Although this technique shows poor performances to identify nuclear materials in the drum, some perspectives envisage studying other type of radioactive waste drums of smaller size.