Thèse soutenue

Contribution des sources d'aérosols au potentiel oxydant : vers une meilleure prise en compte de la qualité de l'air
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Auteur / Autrice : Samuel Weber
Direction : Jean-Luc JaffrezoGaëlle Uzu
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Sciences de la Terre et de l'Univers et de l'Environnement
Date : Soutenance le 20/10/2020
Etablissement(s) : Université Grenoble Alpes
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la terre, de l’environnement et des planètes (Grenoble ; 199.-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut des géosciences de l'environnement (Grenoble)
Jury : Président / Présidente : Didier Voisin
Examinateurs / Examinatrices : Eva Leoz-Garzianda, Nathalie Poisson, Matthias Beekmann
Rapporteurs / Rapporteuses : Imad El Haddad, Eric Villenave

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Résumé

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La qualité de l’air que nous respirons est responsable de nombreuses affections de santé allant de l’asthme aux pathologies cardio-vasculaires ou cancers. À l’échelle mondiale, la mauvaise qualité de l’air représente la 4eme cause de mortalité, principalement due à la présence de particules fines (aérosols ou PM pour particulate matter) de propriétés physico-chimiques très variées et provenant de sources naturelles (forêts, poussières crustales, spray marin, etc.) ou anthropiques (trafic routier, chauffage résidentiel, cuisine, industrie, agriculture, etc.).La diversité considérable de ces PM rend l’évaluation de leur toxicité complexe. Dans cette thèse, une mesure intégratrice des différentes propriétés physico-chimiques des aérosols (taille, forme, solubilité, composition chimique, etc.) est utilisée à travers la métrique du potentiel oxydant (PO) des particules. Cette mesure indirecte des espèces réactives de l’oxygène à travers les tests à l’acide ascorbique (AA) et au dithiothreitol (DTT) permet une vision de l’aérosol plus proche des impacts sanitaires.Afin d’estimer les sources d’émissions responsables du PO, des études approfondies de la géochimie des sources et de leur quantification à travers des mesures longue durée de terrain et l’utilisation du modèle Positive Matrix Factorization (PMF) sont tout d’abord présentées. Les incertitudes des profils chimiques et des contributions des sources de PM sont également quantifiées et la variabilité géochimique entre sites estimée par la méthode deltaTool proposée par le groupe FAIRMODE.Une synthèse à grande échelle spatiale portant sur quinze sites de prélèvements grâce à une étude harmonisée montre la présence de 8 facteurs PMF présents sur l’ensemble du territoire : combustion de biomasse, trafic routier, émissions biologiques primaires, poussières crustales, sel marin agé, MSA-rich, nitrate et sulfate-rich. D’autres facteurs, propres à la spécificité de chacun des sites, sont également bien déterminés.La contribution de ces sources au potentiel oxydant est ensuite étudiée grâce à la mesure conjointe du PO sur les filtres ayants permis les études PMF. Un modèle d’inversion simple (régression linéaire multiple) entre les sources de PM et le PO permet une estimation statistiquement satisfaisante de la contribution des sources au PO. La pertinence géochimique de ce modèle est évaluée à travers son application sur quinze séries annuelles (a minima) de mesure. Les sources présentant un PO intrinsèque les plus élevés sont le trafic routier, la combustion de biomasse, les poussières crustales et dans une moindre mesure les émissions primaires biogéniques pour le test au DTT et la combustion de biomasse et le trafic routier pour le test à l’AA. Ainsi, certaines sources contribuant de façon importante à la masse des PM ne contribuent pas ou peu à leur PO (notamment le nitrate-rich) et l’on observe une redistribution de l’importance des sources de PM selon que la métrique d’observation considérée est la concentration massique ou le potentiel oxydant.Les mesures sur des séries de prélèvements annuels et la grande base de données utilisée regroupant plus de 1700 filtres permet également de mettre en évidence l’importance de l’exposition chronique au PO. L’importance de la combustion de biomasse en hiver, notamment en vallées alpines, fait de cette source la source principale du PO en moyenne annuelle. Cependant, la présence à de plus faibles concentrations mais relativement constantes au cours de l’année fait des émissions primaire du trafic routier la contributrice majeure à l’exposition chronique.Finalement, de par l’estimation robuste d’un PO intrinsèque par typologie de source d’émission, cette thèse ouvre la voie à la prévision du PO par les modèles déterministes et à l’amélioration de la prise en compte du PO dans les études épidémiologiques, étapes importantes afin de permettre, à terme, l’utilisation de cette métrique pour la réglementation de la qualité de l’air.