Thèse soutenue

Spectroscopie d'absorption large bande en cavité à diode électroluminescente pour la mesure du radical NO3 et des aérosols : Application à des études sur le terrain et en chambre de simulation atmosphérique
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Auteur / Autrice : Lingshuo Meng
Direction : Weidong ChenAlexandre TomasCécile Coeur
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Sciences de la Terre et de l'Univers, Espace. Terre, Enveloppes Fluides
Date : Soutenance le 23/10/2020
Etablissement(s) : Littoral
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq, Nord)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de physico-chimie de l'atmosphère (Dunkerque, Nord) - Laboratoire de Physico-Chimie de l'Atmosphère
Institut : IMT Nord Europe (2017-....)
Jury : Président / Présidente : Eric Villenave
Examinateurs / Examinatrices : Estelle Roth, Meriam Triki
Rapporteurs / Rapporteuses : Estelle Roth, Meriam Triki

Résumé

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Les radicaux nitrates jouent un rôle important dans la chimie troposphérique nocturne, à la fois en tant qu'agent oxydant pour un grand nombre d'espèces organiques et en tant que voie d'élimination des NOx. En outre, les études sur les aérosols atmosphériques suscitent un intérêt croissant en raison de leur impact sur le climat, sur la qualité de l'air et les problèmes de visibilité qu’ils engendrent. Une bonne compréhension des processus physico-chimiques atmosphérique est nécessaire pour lutter efficacement contre la pollution de l’air et des expériences sont réalisées en laboratoire, sur le terrain et sont associées à de la modélisation. Dans ce travail de thèse, la constante de vitesse pour la réaction du guaiacol avec les radicaux nitrate a été étudiée dans la chambre de simulation CHARME en utilisant la méthode relative. Les expériences effectuées avec la méthode du pseudo-premier ordre ont montré que celle-ci n'est applicable que pour les COV ayant une réactivité avec NO3 modérée (kNO3 < 10-12 cm3 molécule-1 s-1). La constante de vitesse déterminée (kgaiacol = (3.77 ± 0.39) × 10-11 cm3 molécule-1 s-1) a permis de calculer une durée de vie atmosphérique de 53 s pour ce composé par rapport à sa réaction avec NO3. La formation d’AOS pour cette réaction a été étudiée dans deux chambres de simulation atmosphérique (LPCA-ONE et CHARME) et un très bon accord a été observé entre les résultats obtenus dans les deux réacteurs. Les rendements en AOS sont compris entre 0,01 à 0,21 et les valeurs augmentent avec la concentration initiale en COV. Les données ont été traitées par le modèle de répartition gaz-particule à un produit développé par Pankow et Odum et al. (1996). L'extrapolation à une charge atmosphérique particulaire de 5 μg m3 conduit à un rendement en AOS de 2%, ce qui indique que la contribution de la réaction entre le guaiacol et les radicaux NO3 est mineure dans de nombreux environnements. Des analyses ESI-LC-QToF-MS/MS ont été réalisées pour caractériser la composition chimique des aérosols. Les nitro-aromatiques ont été identifiés comme les principaux produits d'oxydation, confirmant des études antérieures sur les produits formés à partir de la réaction en phase gazeuse des radicaux NO3 avec les dérivés du guaiacol.