La nature de spin et d’orbitales de la structure électronique dans des dichalcogénures de métaux de transition

Spin and orbital nature of electronic structure in transition metal dichalcogenides

• Auteur / Autrice : Jakub Schusser
• Direction : Karol Hricovini, Ján Minár
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique - Cergy
• Date : Soutenance le 25/11/2020
• Etablissement(s) : CY Cergy Paris Université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences et ingénierie (Cergy-Pontoise, Val d'Oise)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de Physique des Matériaux et des Surfaces (Cergy-Pontoise, Val d'Oise)
• Jury : Président / Présidente : Miroslav Holecek
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Miroslav Holecek, Marino Marsi, Patrick Lefevre, Antonio Tejeda, Christine Richter
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Marino Marsi, Didier Sébilleau

Mots clés

Mots clés libres

Dichalcogenide

Resolution en spin

Photoemission

Spin resolution

Photoesmission

Weyl Semimetal

Résumé

Chapitre 1: Développement actuelCe chapitre établit le concept général des TMDCs avec des potentielles applications et introduit toutes les connaissances contemporaines nécessaires sur WTe2, WSe2 et HfTe2 qui serviront de base à nos efforts supplémentaires pour élargir la compréhension des processus et propriétés physiques fondamentaux. Nous introduisons les informations structurelles pour chaque matériau. En particulier pour WTe2, le concept de semi-métal de Weyl de type II est décrit ainsi que les propriétés globales de la zone de Brillouin. Pour WSe2 nous introduisons le modèle minimaliste des points K / K´ proches du maximum de la bande de valence qui sera utilisé plus tard pour introduire une nouvelle observable physique - le «dichroïsme à inversion du temps». Enfin, le concept de signal de polarisation en spin dans les systèmes à symétrie d'inversion spacialle et d'inversion du temps sera développé dans le contexte de la structure de bande HfTe2.Chapitre 2: Outils théoriques pour sonder/analyser la structure de bandeDans ce chapitre, nous décrivons le concept de la méthode KKR de la fonction de Green à diffusion multiple. Nous commençons par l'équation de Dirac comme outil principal pour complètement décrire le système quantique. Son implémentation dans le code SPR-KKR sera détaillés par étapes individuelles. Graduellement nous parlerons de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT), des équations de Kohn-Sham, des termes de corrélation-échange du potentiel, méthode des fonctions de Green et le modèle en une étape.Chapitre 3: Méthode expérimentaleCe chapitre commence par une description du processus de photoémission et des différences conceptuelles entre le modèle en trois étapes et le modèle en une étape. Nous introduisons ensuite les méthodes expérimentales que nous avons utilisé lors de l'acquisition des données - la spectroscopie de photoémission et son angle, spin et angle, modifications du temps et de l'angle avec introduction éventuelle du spin, du temps et de l'angle résolus spectroscopie de photoémission (STAR-PES).Chapitre 4: Résultats expérimentaux et théoriques - WTe2Dans le chapitre consacré à l'échantillon WTe2, nous nous sommes concentrés sur la mise en service de la technologie de pointe installation laser de génération qui, en combinaison avec la chambre expérimentale de photo-émission à résolution en spin et en angle, nous a permis non seulement à sonder/analyser l'évolution de la texture en spin du semi-métal au voisinage des supposés points de Weyl mais a également servi de preuve du principe de la méthode comme tel. Nous avons nommé cette nouvelle méthode de spectroscopie de photoémission résolues en spin, en temps et en angle (STAR-PES).Chapitre 5: Résultats expérimentaux et théoriques - WSe2Le but de notre effort était de trouver une méthode qui démêlerait la texture orbitale de la texture de rotation. Comme l’analyse de la texture orbitale avec une lumière polarisée linéairement est de trouver un échantillon hébergeant une opération de symétrie qui équivaudrait à l'opération d'inversion du temps, nous avons défini un nouveau observable "le Dichroïsme d'inversion de temps".Chapitre 6: Résultats expérimentaux et théoriques - HfTe2Et enfin, une fois que nous avons trouvé un outil pour analyser à la fois les textures orbitale et de spin du matériau nous avons tenté de décrire l'origine de la polarisation en spin dans un système où il n'y a pas d'autre origine du couplage spin-orbite que la cassure de la symétrie d'inversion spatiale induite par la surface comme le système que nous avons choisi a une polarisation en spin nulle des états initiaux en volume en raison à la fois de l'inversion et de la symétrie d'inversion temporelle de le groupe spatial pour lequel nous avons utilisé un autre TMDC approprié – HfTe2.

• Chapter 1: Current developmentThis chapter establishes the general concept of TMDCs with possible applications and introduces all the necessities from the contemporary knowledge on WTe2, WSe2 and HfTe2 which will be used as a basis for our further efforts to expand the understanding of the fundamental physical processes and properties. We introduce structural information for each material. In particular, for WTe2 the concept of Weyl type II semimetal is described as well as the overall properties of the Brillouin zone. For WSe2 we introduce the minimalistic model of the K/K´points close to the valence band maximum which will later on be used in order to introduce a novel physical observable - "time-reversal dichroism". Lastly, the concept of spin polarization signal in systems with time-reversal and spatial inversion symmetry will be elaborated on in the context of HfTe2 bandstructure.• Chapter 2: Theoretical tools to probe the band structureIn this chapter we describe the concept of the multiple scattering Green´s function KKR method. We start with the Dirac equation as the main tool to fully describe the quantum system following with the individual steps which will speak about its implementation into the SPR-KKR code. Step by step we will speak about the density functional theory (DFT), Kohn Sham equations, exchange correlation terms of the potential, Green´s functions method, and one step model.• Chapter 3: Experimental MethodThis chapter starts with description of the photoemission process and the conceptual differences between the three-step and one-step models. We then introduce the experimental methods which we used for the data acquisition - photoemission spectroscopy and its angle, spin and angle, time andangle modifications with eventual introduction of the spin, time and angle- resolved photoemission spectroscopy (STAR-PES).• Chapter 4: Experimental and Theoretical Results - WTe2In the chapter related to WTe2 sample we focused on commissioning of the state of the art high harmonic generation laser facility which in combination with the spin and angle-resolved photoesmission experimental chamber allowed us not only to probe the evolution of the spin texture of the semimetal in the vicinity of supposed Weyl points but also served as a proof of principleof the method as such. We named this new method spin- time- and angle-resolved photoemission spectroscopy (STAR-PES).• Chapter 5: Experimental and Theoretical Results - WSe2Once we showed that this experimental configuration was capable of reliable probing of the spin texture of the material on the femtosecond scale we adjusted our focus on another sample - WSe2 with the largest known spin-splitting in the valence band among all TMDCs. The goal of our effortwas to find a method that would disentangle the orbital texture from the spin texture. Since a necessary requirement to probe the orbital texture with linearly polarized light is to find a sample symmetry operation which would be equivalent to the time-reversal operation, we defined a new physical observable "Time-Reversal Dichroism".• Chapter 6: Experimental and theoretical results - HfTe2And lastly, once we have found a tool to probe both orbital and spin texture of the material we have attempted to describe the origin of spin polarization in a system where there is no other origin of the spin-orbit coupling than breaking of the spatial inversion symmetry induced by the surface asthe system we chose has zero spin polarization of initial states in bulk due to both spatial inversion and time-reversal symmetries of the space group for which we used yet another suitable TMDC - HfTe2.The interpretation in the last three chapters would not have been possible without the theoreticalcalculations which we performed and which were necessary in all cases to explain the underlying physics.