Laser à Cascade Quantique stabilisé sur peigne de fréquence, largement accordable et calibré au SI : application à la spectroscopie de très haute précision de molécules polyatomiques

Widely tunable and SI-traceable frequency-comb-stabilised mid-infrared quantum cascade laser : application to high precision spectroscopic measurements of polyatomic molecules

• Auteur / Autrice : Dang Bao An Tran
• Direction : Anne Amy-Klein
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 15/07/2019
• Etablissement(s) : Sorbonne Paris Cité
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Galilée (Villetaneuse, Seine-Saint-Denis)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de physique des lasers (Villetaneuse, Seine-Saint-Denis)
• Partenaire(s) de recherche : Établissement de préparation : Université Sorbonne Paris Nord (Bobigny, Villetaneuse, Seine-Saint-Denis ; 1970-....)
• Jury : Président / Présidente : Alain Campargue
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Benoît Darquié, Rodolphe Le Targat, Gaël Mouret, Gabriele Santambrogio
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Caroline Champenois, Laurent Hilico

Mots clés

Mots clés contrôlés

Structure hyperfine

Méthanol

Spectroscopie d'absorption

Lasers à cascade quantique

Spectroscopie infrarouge

Spectroscopie à haute résolution

Spectroscopie moléculaire

Mots clés libres

Spectroscopie moléculaire à ultra-Haute résolution

Métrologie des fréquences

Moyen-Infrarouge

Peigne de fréquence optique

Stabilisation laser

Ultra-High resolution molecular spectroscopy

Frequency metrology

Mid-Infrared

Optical frequency comb

Laser stabilization

Résumé

Ce manuscrit présente le développement d’un spectromètre dans le moyen infra-rouge qui combine très haute résolution, accordabilité, sensibilité de détection et contrôle de la fréquence absolue. Un laser à cascade quantique (QCL) émettant à 10.3 μm est asservi en phase sur un peigne de fréquences optique lui-même stabilisé sur un laser ultrastable à 1.55 μm transmis par lien optique fibré à partir du LNE-SYRTE, où cette référence de fréquence est contrôlée par rapport aux étalons primaires. On obtient ainsi un QCL de largeur ~ 0.1 Hz, avec une stabilité meilleure que 10⁻¹⁵ à 1 s, et une incertitude de 4 × 10⁻¹⁴ sur sa fréquence absolue. De plus, le QCL peut être balayé largement sur 1.4 GHz sans dégradation de la stabilité et du contrôle absolu de la fréquence. Ce QCL a permis de sonder plusieurs molécules par absorption saturée dans une cellule multipassage. Nous avons démontré une incertitude statistique sur la mesure des fréquences d’absorption au niveau du kHz et une incertitude systématique inférieure à 10 kHz. Nous avons enregistré de nombreuses raies du méthanol, dont plusieurs doublets et des raies très peu intenses, dont certaines n’avaient jamais été observées. La mesure de quelques dizaines de raies du trioxane nous a permis d’en déterminer les paramètres spectroscopiques avec précision. Nous avons également enregistré la structure hyperfine d’une raie de l’ammoniac jusqu’ici non résolue. Ce dispositif est essentiel pour le projet en cours au LPL d’observer la violation de parité dans les molécules. Il permettra également de nombreuses applications de la physique atmosphérique ou interstellaire aux tests de physique fondamentale au-delà du modèle standard.

The thesis consists in developing a high-resolution mid-infrared spectrometer traceable to primary frequency standards and providing a unique combination of resolution, tunability, detection sensitivity and frequency control. A quantum cascade laser (QCL) emitting at 10.3 µm is phase locked to an optical frequency comb stabilized to a remote 1.55 µm ultra-stable reference developed at LNE-SYRTE, monitored against primary frequency standards and transferred to LPL via an active noise compensated fibre link. This results in a 0.1 Hz QCL linewidth, a stability below 10⁻¹⁵ at 1 s and an uncertainty on its absolute frequency below 4 × 10⁻¹⁴. Moreover, the setup allows the QCL to be widely scanned over 1.4 GHz while maintaining the highest stabilities and precision. This QCL was used to carry out saturated absorption spectroscopy of several molecules in a compact multipass cell. We demonstrated statistical uncertaintyon line-center frequencies at the kHz level and sub-10 kHz systematic uncertainty. We have recorded several singular K-doublets and many rovibrational transitions of methanol, in particular weak transitions and weak doublets - unreported so far. Precise parameters modelling trioxaneh ave been determined with only a few tens of rovibrational transitions recorded at unprecedented accuracy. The quadrupole hyperfine structure of an ammonia transition has been resolved for thefirst time. This setup constitutes a key element for the project aiming at the first observation of parity violation in molecules currently held at LPL, and, more generally, for various fields of physics, from atmospheric and interstellar physics to fundamental physics beyond the standard model.