Comprendre les processus de formation d'aérosols organiques dans l'atmosphère à l'aide de marqueurs moléculaires : une approche combinée mesures-modèle
Auteur / Autrice : | Grazia Maria Lanzafame |
Direction : | Bertrand Bessagnet |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Chimie de l'environnement |
Date : | Soutenance le 12/12/2019 |
Etablissement(s) : | Sorbonne université |
Ecole(s) doctorale(s) : | École doctorale Sciences de l'environnement d'Île-de-France (Paris ; 1991-....) |
Partenaire(s) de recherche : | Laboratoire : Institut national de l'environnement industriel et des risques (France) |
Jury : | Président / Présidente : Solène Turquety |
Examinateurs / Examinatrices : Karine Kata Sartelet, José Baldasano, Florian Couvidat, Alexandre Albinet | |
Rapporteurs / Rapporteuses : Barbara D'Anna, Alma Hodzic |
Mots clés
Résumé
L’aérosol organique (AO) constitue une large fraction des particules de l’air ambiant qui ont des impacts majeurs sur la qualité de l’air et le climat. Ses sources et processus de formation, surtout pour l’AO secondaire (AOS), sont encore méconnus induisant sa sous-estimation par les modèles de qualité de l’air. Ce travail a pour objectif d’améliorer la modélisation de l’AO en implémentant des émissions et processus de formation de marqueurs moléculaires organiques dans le modèle de chimie-transport CHIMERE. Il est basé sur la comparaison entre des sorties de modèle et de mesures réalisées en région parisienne (site périurbain du SIRTA, 25 km SO de Paris) en 2015 et sur 10 sites urbains en hiver 2014-2015. 25 marqueurs d’AOS biogénique et anthropique ont été quantifiés en phase particulaire et gazeuse et la formation de 10 a été simulée. L’évolution des concentrations en lévoglucosan (marqueur de la combustion de biomasse) a aussi été modélisée. Les résultats ont montré que les émissions de sources ou précurseurs (manquantes ou sous-estimées), les concentrations en radicaux (NO, HO2 et RO2) et le défaut de voies de formation, sont des paramètres clés pour la simulation des marqueurs d’AOS. Une faible dépendance à la T°C du partage gaz-particule a été observée alors que le partage hydrophile non idéal, souvent négligé, semble essentiel. Le lévoglucosan est bien modélisé, même si des sous-estimations existent dans certaines régions et une importante fraction gazeuse théorétique a été mise en évidence. La comparaison mesures/modèle de marqueurs moléculaires est un outil puissant pour évaluer les émissions, les processus physico-chimiques et à terme, estimer les sources d’AO.