Characterization of biogenic volatile organic compounds (BVOCs) and their OH reactivity in various agro-ecosystems

par Sandy Bsaibes

Thèse de doctorat en Chimie atmosphérique

Sous la direction de Valérie Gros.

Soutenue le 12-12-2019

à l'Université Paris-Saclay (ComUE) , dans le cadre de École doctorale des sciences de l'environnement d'Île-de-France (Paris ; 1991-....) , en partenariat avec Laboratoire des sciences du climat et de l'environnement (Gif-sur-Yvette, Essonne ; 1998-....) (laboratoire) , Université de Versailles-Saint-Quentin-en-Yvelines (établissement opérateur d'inscription) et de Laboratoire des Sciences du Climat et de l'Environnement [Gif-sur-Yvette] / LSCE (laboratoire) .

Le président du jury était Didier Hauglustaine.

Le jury était composé de Agnès Borbon, Jonathan Williams, Corinne Jambert, Benjamin Loubet.

Les rapporteurs étaient Agnès Borbon, Jonathan Williams.

  • Titre traduit

    Caractérisation des composés organiques volatils biogéniques (COVBs) et leur réactivité OH dans divers agro-écosystèmes


  • Résumé

    Le radical hydroxyle OH est le principal oxydant dans la troposphère, mais ses puits restent encore difficiles à quantifier. L’un de ses principaux puits, est l’oxydation des Composés Organiques Volatils (COVs), composés provenant principalement de sources naturelles, à l’échelle du globe. Ils comprennent une grande variété d’espèces chimiques avec des réactivités très variables vis-à-vis des radicaux OH. Mesurer la réactivité OH totale, permet d’évaluer la charge en espèces réactives et d’estimer l’importance des espèces non mesurées/ non connues. Dans ce contexte, ce travail de thèse a d’abord visé d’optimiser la CRM ou « Comparative Reactivity Method », pour la mesure de la réactivité OH. Une fois les performances vérifiées, la CRM a été déployée dans deux écosystèmes : forestier et agricole. Les mesures de réactivité OH dans une forêt de pins maritimes ont montré des maximas de nuit arrivant jusqu’à 99 s-1 dans la canopée ; des niveaux se situant dans la limite supérieure de ce qui a été précédemment vu en sites forestiers. Des réactivités plus faibles, ne dépassant pas les 20- 30 s-1 en milieu de journée, ont été observées dans un champ agricole, en sortie d’une chambre dynamique de colza, en milieu de floraison. Dans ces deux écosystèmes, une différence a été trouvée entre la réactivité mesurée et celle calculée à partir des composés gazeux mesurés individuellement. Elle indique la présence d’une fraction manquante de composés primaires et secondaires non mesurés/ non identifiés. Ces travaux ont également mis en évidence l’importance de déterminer la spéciation des monoterpènes. Ceci nous a motivé à, optimiser et déployer un système de FastGC/ PTR-MS dans une forêt de chênes verts, ce qui nous a permis de suivre avec une haute résolution temporelle le cycle diurne des principaux monoterpènes, dont l’émission dépend du type de chêne ainsi que de la lumière.


  • Résumé

    The hydroxyl radical OH is the most powerful oxidant in the troposphere, however, characterizing its sinks remains a challenge. One important OH sink, is the oxidation of volatile organic compounds (VOCs), mainly released from biogenic sources, on the global scale. VOCs include a wide variety of chemical species with different lifetimes towards OH. Measuring OH reactivity is a useful tool to evaluate the loading in reactive species and to estimate the amplitude of unmeasured/unidentified compounds. In this context, this PhD work aimed to build and optimize a CRM or Comparative Reactivity method instrument for OH reactivity measurements. Afterwards, the CRM was deployed in a forest and an agricultural ecosystem. OH reactivity in a maritime pine forest showed maxima during night, reaching 99 s-1 inside the canopy, among the highest in forest environments. Relatively lower levels (max 20-30 s-1 at mid-day), were recorded from a dynamic chamber, during the blooming season of a rapeseed field. In these ecosystems, a difference was obtained between measured and calculated OH reactivity from measured compounds. It highlights the presence of a missing fraction of unmeasured primary and secondary compounds. These experiments demonstrate the importance of a detailed information on monoterpenes chemical speciation. In this perspective, a FastGC/PTR-MS system was optimized and deployed in a green oak forest. It allowed to monitor, with a fine time resolution, diurnal cyles of the main monoterpenes, which emissions are dependent on the tree type and on solar radiation.


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