Thèse soutenue

Thermalisation dans une nanogoutte : évaporation versus réactivité
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Auteur / Autrice : Thibaud Salbaing
Direction : Michel Farizon
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance le 26/09/2019
Etablissement(s) : Lyon
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de Physique et Astrophysique de Lyon (1991-....)
Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Université Claude Bernard (Lyon ; 1971-....)
Laboratoire : Institut de Physique des 2 Infinis de Lyon
Jury : Président / Présidente : Tilmann Märk
Examinateurs / Examinatrices : Michel Farizon, Florent Calvo, Anne Ealet, Patrick Moretto-Capelle, Isabelle Daniel
Rapporteurs / Rapporteuses : Franck Gobet, Valérie Blanchet

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Résumé

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Les systèmes moléculaires sous irradiation sont présents dans le monde vivant et la matière inerte. D’un point de vue macroscopique, ils sont constitués d’un très grand nombre de molécules mais l’action d’un rayonnement agit à travers les électrons localisés sur une molécule, créant ainsi, localement et sur des échelles de temps courts, une situation manifestement très éloignée de l’équilibre thermodynamique. Etudier les nanosystèmes moléculaires sous irradiation permet d’accéder à la manière dont l’énergie déposée dans une molécule va être redistribuée dans le système, via les interactions entre molécules. Les distributions de vitesses d’une molécule évaporée mesurées pour les nanogouttes de méthanol protonées présentent un comportement bimodal avec, comme observé pour l’eau, l’évaporation de molécules avec des vitesses nettement supérieures à celles attendues après redistribution complète de l’énergie. De plus, une réaction dans l’agrégat, conduisant à la formation du diméthyléther protoné avec élimination d’une molécule d’eau, a été observée. La possibilité d’étudier la compétition suite à l’irradiation entre l’évaporation moléculaire et une réaction d’élimination pourra contribuer à contraindre les hypothèses quant à la formation de molécules prébiotiques en conditions interstellaires.Les résultats sur les nanogouttes mixtes eau-méthanol ont été comparés à ceux obtenus avec celles dopées en pyridine et celles d’eau pure. L’analyse de la partie basse vitesse des distributions de vitesses des molécules d’eau évaporées montrent que l’évaporation intervient avant la redistribution complète de l’énergie dans l’ensemble de l’agrégat. Il apparaît qu’il y a moins d’énergie disponible pour l’évaporation d’une molécule d’eau quand l’excitation initiale est déposée sur le méthanol protoné ou sur l’ion pyrimidium. Ainsi, à la différence de l’ion hydronium qui est parfaitement solvaté, les impuretés favorisent la croissance de ces petits agrégats d’eau dont la présence dans l’atmosphère facilite les premières étapes de la formation des aérosols