Le système métallogénique et le piège redox dans le gisement d’uranium de type roll-front de Zoovch-Ovoo, Mongolie. Rôle des porteurs du carbone et du soufre

The metallogenic system and the redox trap in the roll-front type uranium deposit of Zoovch Ovoo, Mongolia. Role of the C and S phases

• Auteur / Autrice : Dimitrios Rallakis
• Direction : Michel Cathelineau, Raymond Michels
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Géosciences
• Date : Soutenance le 05/07/2019
• Etablissement(s) : Université de Lorraine
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale SIReNa - Science et ingénierie des ressources naturelles (Lorraine ; 2018-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : GeoRessources
• Jury : Président / Présidente : Anne-Sylvie André-Mayer
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jean Dominique Meunier, Isabel Suarez Ruiz, Benjamin Brigaud
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Jean Dominique Meunier, Isabel Suarez Ruiz

Mots clés

Mots clés contrôlés

Bactéries

Métallogénie

Diagenèse

Mongolie

Uranium -- Gisements

Mots clés libres

Uranium

Gisement

Bactéries

Roll-front

Zoovch Ovoo

Mongolie

Uranium

Deposit

Bacteria

Roll-front

Zoovch Ovoo

Mongolia

Résumé

L'objectif de la thèse concerne l'analyse du système matières organiques (carbone)-uranium-sulfure qui contrôle la formation du gisement d'uranium de type de roll-front au Zoovch Ovoo (Mongolie). La formation Cénomanienne du Sainshand est constituée de sédiments continentaux silicoclastiques déposés dans des milieux fluvio-lacustres. Le système global est en début de diagénèse et n'a pas été affecté par un enfouissement significatif, estimé à moins de 600 m pour une température maximale de 40°C. Le réservoir se caractérise par des sables non consolidés et des argiles silteuses. Parfois, certains lits de grès d’épaisseur décimétriques sont cimentés par des carbonates et disposés au sein de faciès silicoclastiques non consolidés. L’étude systématique des grès à ciment carbonaté a révélé la présence exclusive de dolomite. Quatre types de dolomite différents ont été reconnus. Tous ont été formés par des eaux d'origine météorique et présentent des caractéristiques isotopiques (C, O) semblables. Ils sont génétiquement liés les uns aux autres, avec de possibles épisodes de recristallisation impliquant une réincorporation progressivement moindre des éléments en traces comme les terres rares et le manganèse. Le premier type de dolomite est contrôlé par les conditions de sédimentation, tandis que les trois suivants sont contrôlés par diagenèse. Le troisième type de dolomite n'a été trouvé que dans des échantillons ayant été affectés par le roll-front alors que le quatrième est postérieur aux porteurs d'uranium. La matière organique détritique est très abondante et joue un rôle majeur dans le piégeage de l’uranium aux côtés de la pyrite. L'étude en pétrographie organique a montré que toute est d'origine végétale supérieure et immature, comme l'ont montré les mesures de réflectance de la vitrinite (<0,4%). Elle est exclusivement présente sous forme de particules détritiques et sa distribution est donc régie par l’évolution des conditions de dépôt sédimentaires. Huit générations de pyrite ont été identifiées sur la base textures et des associations minérales, avec trois types majeurs : les pyrites framboidales en sphérolites isolés, les surcroissances automorphes, et les pyrites de remplacement (épigénie). L'étude isotopique du δ34S de la pyrite a montré qu’une grande parties des pyrites s‘est formée par bio-réduction des sulfates. Les porteurs de l’uranium sont la pechblende et dans une moindre mesure la phospho-coffinite. La pechblende cimente et remplace la matière organique mais aussi les pyrites automorphes corrodées ce qui indique que l’enrichissement ou l’introduction massive de l’uranium s’est produit assez tardivement. La matière organique a piégé l’uranium de manière diffuse à des fortes concentrations, sous une forme minéralogique non accessible au MEB. Il peut s’agir de nanophases de pechblende de taille inférieure à la centaine de nanomètres. Pour expliquer ces concentrations, une préconcentration ne peut pas être totalement exclue ou un processus de diffusion piégeage lors du stade de minéralisation. La considération de l’ensemble des données indique que l’aquifère principal a été le siège probable d’activité microbienne subcontinue, qui est attestée par la formation à différentes stades de l’histoire du bassin de pyrites dont les caractéristiques isotopiques indiquent des processus complexes de fractionnement. La présence de matière organique en quantité significative et des pyrites peut expliquer l’efficacité du piège redox pour la réduction de l’uranium. Le modèle métallogénique présenté est celui d’un système mixte où un processus de type roll-front lié aux caractéristiques sédimentologiques de cette zone se superpose à un piège redox particulier dont la chimie C-S-U est assistée par les bactéries.

The objective of the PhD thesis concerns the analysis of the processes governing the carbon-uranium-sulfide system in the aquifers of the roll-front type Zoovch Ovoo uranium-deposit (Mongolia). The Cenomanian Sainshand Formation hosting the ore deposit contains reservoirs made of silicoclastic sediments deposited in fluvio-lacustrine settings mostly characterized by unconsolidated silty clays and sands ranging from arenite to sub-arkose. Occasionally some decimetres thick sandstone beds are dolomite cemented. Four different dolomite fabrics are recognized and classified according to their crystal boundaries and geochemistry. Isotopic analysis indicates that they were formed from meteoric waters with the carbon source being probably the detrital material itself issued from basement rock erosion. Dolomites are genetically related to each other with possible recrystallization episodes that are indicated by gradual depletion in REE and Mn. The first dolomite type was depositionally controlled, while the next three parageneses are diagenetic. The third dolomite type is found only in samples that have experienced roll-front waters, whereas the fourth post-dates uranium formation. As a result the dolomite cements paragenetic evolution is used as reference to document the whole burial history of the deposit. Organic matter particles, pyrite and uranium are very intimately related. Organic matter present in clay, silt and sand is always represented by poorly preserved detrital elements of higher plant origin and is very immature (peat stage; vitrinite reflectance <0.4%). At the scale of the sedimentary particles, organic matter complexes U(VI). However, despite a systematic association to UO2, it cannot be considered as directly involved in the reduction mechanism of uranium because of the low burial temperatures (max 50°C) and hence very limited diagenesis. Nevertheless, the investigation reveals that organic matter is the most important element in the U trapping process. Indeed, it acts as a substrate sustaining and focusing bacterial activity into specific sedimentary layers. In turn the microbial communities catalyze the reduction of sulfur, iron and especially uranium leading to two major consequences: 1) the precipitation of UO2 onto organic matter particles and 2) the formation of pyrite which acts as an additional reducer for U(VI). It appears that the uranium ore deposit at Zoovch Ovoo is primarily controlled by the distribution of the detrital organic matter in the sedimentary system as well as by the permeability network allowing the input of S, U and micro-organisms. The rather shallow aquifers probably underwent a nearly continuous bacterial activity which is responsible of many chemical features and processes controlling the U and sulfide precipitation. However, main uranium deposition events occur since the beginning of exhumation when enhanced fluid movement sustains roll-front activity. The latter displaces and combines the ingredients of the biochemical trap, allowing progressive enrichment in uranium through time.