Mathematical models for understanding lithium sulfur batteries phenomena - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2019

Mathematical models for understanding lithium sulfur batteries phenomena

Modèles mathématiques pour la compréhension des phénomènes des batteries lithium-soufre

Résumé

Li-S batteries have attracted a lot of attention in the past decade due to their very high theoretical energy density of 2567 Wh.kg-1. Although several developments have been made to improve the performance of Li-S batteries, the assessment of some of their phenomena and limitations still remain challenging. In my PhD work, we have developed multiple mathematical models, which assist with assessment and optimization of some the Li-S batteries phenomena. We developed a novel 3D kinetic Monte-Carlo (kMC) model, which simulates the discharge of carbon/sulfur (C/S) composites at the mesoscopic level. Our kMC model also provides insights into the impacts of the discharge rate and sulfur loading on the mesoscale properties of the Li2S(s) deposits over the carbon surface. We also developed a multi-scale continuum model to investigate the impacts of the C/S cathode design parameters on the discharge of Li-S batteries. In order to determine the reaction mechanism of the solvated polysulfides in our experimental electrolyte (1 M LiTFSI in TEGDME:DOL (v/v=1:1)), we carried out cyclic voltammetry measurements of different electrolyte solutions containing solvated sulfur and polysulfides. A mathematical model was used to interpret the reactions behind the characteristics of experimental cyclic voltammograms. Furthermore, we also developed a nucleation and growth model to understand the phenomena behind the Li2S(s) electrodeposition in a simplified Li-S cell. Finally, we carried out some galvanostatic experiments using Li-S coin cells to validate our discharge model
Les batteries Li-S ont attiré beaucoup d'attention au cours de la dernière décennie en raison de leur très haute densité d'énergie théorique de 2567 Wh.kg-1. Bien que plusieurs développements aient été réalisés pour améliorer les performances des batteries Li-S, l'évaluation de certains mécanismes et de leur limitation reste difficile. Dans le cadre de mes travaux de doctorat, nous avons mis au point de multiples modèles mathématiques qui aident à l'évaluation et à l'optimisation de certains phénomènes liés aux batteries Li-S. Nous avons développé un nouveau modèle de type Monte-Carlo cinétique 3D (kMC), qui simule la décharge des composites carbone/soufre (C/S) à l'échelle mésoscopique. Notre modèle kMC fournit également un aperçu des impacts du régime de décharge et de la quantité de soufre sur la microstructure des dépôts de Li2S(s) à la surface du carbone. Nous avons également développé un modèle multi-échelles type de continuum pour étudier les impacts de l'architecture a électrodes de C/S sur la décharge à batteries. Afin de déterminer le mécanisme de réaction des polysulfures solvatés dans notre électrolyte expérimental (1 M LiTFSI dans TEGDME:DOL (v/v=1:1)), nous avons effectué des mesures par voltampérométrie cyclique de différentes solutions contenant du soufre solvaté et des polysulfures. Un modèle mathématique a été utilisé pour interpréter les caractéristiques des voltammogrammes cycliques expérimentaux. De plus, nous avons également développé un modèle de nucléation et de croissance pour comprendre les phénomènes d'électrodéposition de Li2S(s) dans une cellule Li-S simplifiée. Enfin, nous avons réalisé des expériences galvanostatiques pour valider notre modèle de décharge
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Origine : Version validée par le jury (STAR)

Dates et versions

tel-03638140 , version 1 (12-04-2022)

Identifiants

  • HAL Id : tel-03638140 , version 1

Citer

Vigneshwaran Thangavel. Mathematical models for understanding lithium sulfur batteries phenomena. Other. Université de Picardie Jules Verne, 2019. English. ⟨NNT : 2019AMIE0017⟩. ⟨tel-03638140⟩
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