Simulation moléculaire d'interfaces solide-liquide : calcul de la tension de surface

Solid-liquid interfaces molecular simulation : surface tension calculation

• Auteur / Autrice : Thibaud Dreher
• Direction : Patrice Malfreyt, Emeric Bourasseau
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 10/12/2018
• Etablissement(s) : Université Clermont Auvergne‎ (2017-2020)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences fondamentales (Clermont-Ferrand)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Chimie de Clermont-Ferrand (Aubière, Puy-de-Dôme ; 2012-....)
• Jury : Président / Présidente : Virginie Marry
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Andrés Saúl, Claire Lemarchand, Nicolas Pineau
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Bernard Rousseau, Véronique Lachet

Mots clés

Mots clés contrôlés

Simulation, Méthodes de

Interfaces solide-liquide

Mots clés libres

Tension de surface

Simulation atomistique

Dynamique moléculaire

Interfaces solide liquide

Étude méthodologique

Surface tension

Atomistic simulation

Molecular dynamics

Solid-liquid interface

Methodological study

Résumé

Le présent manuscrit présente le développement méthodologique du calcul de la tension de surface d’interfaces solide-liquide via des simulations de dynamique moléculaire. Après une courte présentation des avancées dans le domaine du calcul de la tension de surface pour les interfaces fluide-fluide et solide-fluide, les principales méthodes de calcul de la tension de surface d’un point de vue théorique sont montrées et généralisées pour le cas des interfaces solide-liquide, puis mises en oeuvre dans le cas de simulations de dynamique moléculaire. Un système école, constitué d’une feuille de graphène pour la phase solide et d’un bain de méthane pour la phase liquide, est ensuite étudié pour observer l’influence des artefacts de simulation sur le calcul de la tension de surface, montrant en particulier des effets de taille bien plus importants que pour le cas des interfaces liquide-liquide. Un autre système constitué d’une tranche de cuivre pour la phase solide, et d’un bain de méthane pour la phase liquide, a permis d’étudier l’effet inédit aux systèmes solide-liquide appelé anisotropie, montrant en particulier l’importance du caractère tensoriel de la tension de surface pour ce type de système. L’influence des paramètres du potentiel croisé entre les atomes de cuivre et de méthane est ensuite étudié. Finalement, deux systèmes applicatifs sont abordés, d’une part le système graphène-eau permettant d’étudier les effets de l’interaction électrostatique, et d’autre part un système constitué d’un solide explosif, le 1,3,5-triamino-2,4,6-trinitrobenzène (TATB) en contact avec un bain polymère pour la phase liquide, représentatif d’un cas réel d’intérêt.

This manuscript presents the methodological development of surface tension calculation of solid-liquidinterfaces via molecular dynamics simulations. After a short presentation of the advances in the field ofsurface tension calculation for fluid-fluid and solid-fluid interfaces, the main methods of surface tensioncalculation from a theoretical point of view are shown and generalized for solid-liquid interfaces, thenimplemented in the case of molecular dynamics simulations. A school system, consisting of a graphenesheet for the solid phase and a methane bath for the liquid phase, is then studied to observe the influenceof simulation artifacts on the surface tension calculation, showing in particular much larger size effectsthan in the case of liquid-liquid interfaces. Another system consisting of a copper slice for the solid phaseand a methane bath for the liquid phase made it possible to study the novel effect of solid-liquid systemscalled anisotropy, showing in particular the importance of the tensor character of the surface tension forthis type of system. The influence of the parameters of the cross potential between copper and methaneatoms is then studied. Finally, two application systems are discussed, on the one hand the graphene-watersystem for studying the effects of electrostatic interaction, and on the other hand a system consisting ofan explosive solid, 1,3,5-triamino-2,4,6-trinitrobenzene (TATB) in contact with a polymer bath for theliquid phase, representing a real case of interest.