Thèse soutenue

Etude du comportement de matériaux argileux sous rayonnement ionisant
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Auteur / Autrice : Maxime Lainé
Direction : Sophie Le CaërJean-Louis Robert
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance le 26/09/2017
Etablissement(s) : Université Paris-Saclay (ComUE)
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences chimiques : molécules, matériaux, instrumentation et biosystèmes (Orsay, Essonne ; 2015-....)
Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Université Paris-Sud (1970-2019)
Laboratoire : Institut de minéralogie, de physique des matériaux et de cosmochimie (Paris ; 1997-....) - Laboratoire Interdisciplinaire sur l'Organisation Nanométrique et Supramoléculaire (Gif-Sur-Yvette, Essonne)
Jury : Président / Présidente : Alexandre Dazzi
Examinateurs / Examinatrices : Sophie Le Caër, Alexandre Dazzi, Laurent Michot, Emmanuel Balanzat, Jean-Louis Marignier, Bruno Lanson
Rapporteurs / Rapporteuses : Laurent Michot, Emmanuel Balanzat

Résumé

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Le but de ce travail de thèse est d’étudier et de rationaliser, à l’aide de mécanismes réactionnels, le comportement sous irradiation de différents matériaux argileux. Les systèmes d’intérêt ont d’abord été le talc synthétique, qui est le prototype d’un matériau non gonflant. Sous irradiation par des électrons accélérés, la production de dihydrogène dans ce système, uniquement due aux groupes hydroxyle de surface, est du même ordre de grandeur que celle obtenue dans l’eau liquide. Ce rendement est divisé par 30 dans le cas du talc naturel de Luzenac, mettant ainsi en évidence l’importance des impuretés comme capteurs des précurseurs du dihydrogène. Des smectites synthétiques, qui sont des matériaux gonflants, ont ensuite été étudiées.Les résultats mettent en évidence la radiolyse de l’eau confinée dans l’espace interfoliaire, qui conduit à des rendements de production de H2 pouvant être deux à trois fois supérieurs à ceux mesurés dans l’eau. Ils sont similaires pour la saponite et la montmorillonite, montrant que la localisation de la charge foliaire ne joue qu’un rôle mineur. Enfin, l’étude des hydroxydes doubles lamellaires ou argiles anioniques, prouve que, dans ce cas, c’est la nature de l’anion dans l’espace interlamellaire qui pilote la réactivité. En parallèle à ces mesures, des expériences de spectroscopie paramagnétique de l’électron ont permis de proposer des mécanismes réactionnels. Enfin, tous les résultats obtenus sont d’intérêt dans le contexte du stockage des déchets radioactifs.