Comportement de l’hélium implanté dans le carbure de bore B4C

Helium behaviour in implanted B4C boron carbide

• Auteur / Autrice : Vianney Motte
• Direction : Nathalie Moncoffre, Dominique Gosset
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique des matériaux
• Date : Soutenance le 08/11/2017
• Etablissement(s) : Lyon
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de Physique et Astrophysique de Lyon (Lyon ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Université Claude Bernard (Lyon ; 1971-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Physique des 2 Infinis de Lyon
• Jury : Président / Présidente : Gérard Panczer
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Caroline Bisor, Alexandre Maître, Thierry Sauvage
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Marie-France Beaufort, Gaël Sattonnay

Mots clés

Mots clés contrôlés

Microscopie électronique en transmission

Hélium

Carbure de bore

Énergie nucléaire

Mots clés libres

Énergie nucléaire

Carbure de bore

Absorbant neutronique

Hélium

Analyse par réaction nucléaire

Microscopie électronique en transmission

Diffusion

Nuclear energy

Boron carbide

Neutron absorber

Helium

Nuclear reaction analysis

Transmission electron microscopy

Diffusion

Résumé

Le carbure de bore B4C est une céramique couramment utilisée comme absorbant neutronique pour la régulation de la puissance des réacteurs nucléaires. Les réactions d’absorption neutronique, de type (n,α) sur l’isotope bore-10, conduisent à la production de grandes quantités d’hélium (jusqu’à 1022.cm-3). Il en résulte du gonflement induit par la formation de bulles hautement pressurisées, puis de la microfissuration. L’analyse de la littérature montre que les mécanismes de diffusion de l’hélium et les premières étapes de la formation des bulles sont mal connus. L’objectif de notre étude est d’étudier le comportement de l’hélium dans le carbure de bore, en réalisant une analyse paramétrique. Pour cela, des échantillons de B4C fritté à partir de différentes poudres ont été implantés en hélium dans des accélérateurs d’ions à différentes concentrations et températures, ce afin de simuler l’hélium produit en réacteur. Les analyses se sont ensuite principalement appuyées sur deux techniques de caractérisation : L’analyse par réactions nucléaires ou NRA (Nuclear Reaction Analysis) qui est une technique d’analyse par faisceau d’ions. La réaction 3He(d,4He)1H utilisée permet d’obtenir des profils d’hélium dans le matériau. La Microscope Electronique en Transmission (MET) qui permet d’observer les amas potentiels d’hélium dans le matériau. Nous avons tout d’abord mis en évidence l’influence de la concentration d’hélium implanté : plus elle est élevée, plus la densité d’amas dans la zone implantée est élevée ; puis celle de de la température d’implantation : plus cette dernière est élevée, plus la température seuil de germination des amas est élevée et leur densité réduite. Nous en avons déduit que ces différences étaient dues à l’influence de l’endommagement résiduel, plus faible à haute température. Des doubles implantations d’or et d’hélium ont confirmé que l’endommagement créé par les ions Au avait un effet significatif sur la germination des amas, en abaissant le seuil de température de leur apparition et en augmentant leur densité. Ensuite, nous avons mis en évidence le rôle des joints de grains qui se sont révélés être de véritables pièges pour hélium. Nous avons démontré que l’hélium ne diffuse pas dans ni à travers ces joints de grains jusqu’à des températures de l’ordre de 1200°C. Enfin, l’élargissement des profils d’hélium après traitements thermiques, dans la gamme de température 600-800°C, a permis de déterminer un coefficient de diffusion apparent de l’hélium dans le B4C, paramètre inconnu dans la littérature, ainsi qu’une énergie d’activation : D = D0.exp(-Ea/kT), avec D0 = 6,03x10- 3 x/ 2,5 cm2.s-1 et Ea = 2,03 ±0,18 eV. L’ensemble de ce travail a permis de mieux appréhender le comportement de l’hélium dans le carbure de bore qui sera utilisé dans les dispositifs de contrôle de la puissance et les protections neutroniques du réacteur ASTRID, projet français de réacteur à spectre neutronique rapide refroidi au sodium. Les résultats obtenus permettent ainsi de tirer des indications utiles à la conception des éléments absorbants neutroniques du réacteur

Boron carbide B4C is a ceramic commonly used as a neutron absorber to control the power of nuclear power plants. The neutron absorption reactions, (n,α) type on the boron-10 isotope, lead to the production of large quantities of helium (up to 1022.cm-3). This results to swelling induced by the formation of highly pressurized bubbles, followed by microcracking. Analysis of the literature shows that helium diffusion mechanisms and the early stages of bubble formation are poorly understood. The goal of our work is to study the behaviour of helium in boron carbide, by carrying out a parametric analysis. For this purpose, samples of B4C, sintered from different powders, were implanted in helium with ion accelerators at different concentrations and temperatures, in order to simulate the helium produced in the reactor. The analyses were then mainly based on two characterization techniques: Nuclear Reaction Analysis (NRA), which is an ion beam analysis technique. The 3He(d,4He)1H reaction used allows obtaining helium profiles in the material. The Transmission Electron Microscope (TEM), which allows observation of potential helium clusters in the material. We first demonstrated the influence of the concentration of implanted helium: the higher it is, the higher the density of clusters in the implanted area; then the influence of the implantation temperature: the higher it is, the higher the threshold temperature for cluster nucleation and the lower the density. We have deduced that these differences were due to the influence of the residual damage, which is lower at high temperature. Dual gold and helium implantations confirmed that damage caused by Au ions had a significant effect on cluster nucleation, lowering the temperature threshold of their occurrence and increasing their density. Next, we have highlighted the role of grain boundaries which have proved to be very efficient traps for helium. We have demonstrated that helium does not diffuse into these grain boundaries at temperatures up to 1200°C. Finally, the broadening of the helium profiles after heat treatments, in the temperature range 600-800°C, allowed us to determine an apparent diffusion coefficient of helium in B4C, still unknown in the literature: D = D0.exp (-Ea/kT), with D0 = 6.03x10-3 x/ 2.5 cm2.s-1 and Ea = 2.03 ± 0.18 eV. This work allowed us to better understand the behaviour of helium in boron carbide, which will be used in power control devices and neutron protections for the ASTRID reactor, a French sodium fast-neutron reactor project. The results thus allow obtaining useful indications for the design of the neutron absorber elements of the reactor