Cavity ring-down spectroscopy of astrophysically relevant molecular species, toward quantitative and high resolution studies using spectro-temporal properties of high finesse cavities

par Viet Tiep Phung

Thèse de doctorat en Milieux dilués et optique fondamentale

Sous la direction de Thomas Pino.

Soutenue le 12-07-2016

à Paris Saclay , dans le cadre de École doctorale Ondes et Matière (Orsay, Essonne ; 2015-....) , en partenariat avec Université Paris-Sud (établissement opérateur d'inscription) et de Institut des sciences moléculaires d'Orsay (2010-....) (laboratoire) .

Le président du jury était Alain Sarfati.

Le jury était composé de Thomas Pino, Alain Sarfati, Christof Janssen, Ludovic Biennier, Stéphane Douin.

Les rapporteurs étaient Christof Janssen, Marek Tulej.

  • Titre traduit

    Spectroscopie par déclin de cavité d’espèces moléculaires d’intérêt astrophysique via des études quantitatives à haute résolution utilisant les propriétés spatio-temporelles des cavités de haute finesse


  • Résumé

    Le principal objectif de ce travail de thèse a été de développer de nouvelles techniques de spectroscopie moléculaire afin obtenir de nouvelles données spectroscopiques dans le visible et le proche infrarouge pour des molécules, radicaux ou ions d’intérêt astrophysiques. La première partie de ce travail a consisté en l’étude d’harmoniques élevés, très faibles en intensité, de bandes vibrationnelles de la molécule HC₃N (cyanoacetylène), par la technique de spectroscopie CRDS. La deuxième partie a consisté en l’étude spectroscopique d’espèces instables radicalaires. Pour cela, une décharge inductive Radio Fréquence a été couplée au montage CRDS. Le plasma ainsi créé a été caractérisé et sa capacité à produire des anions a été démontrée via notamment la mesure quantitative du rapport C₂ / C₂⁻pour une grande variété de conditions expérimentales. De même, une analyse spectroscopique quantitative a été menée sur les radicaux isotopomères ¹⁴NH₂ et ¹⁵NH₂. Cette étude valide certaines hypothèses faites dans de précédents travaux ayant permis de mesurer le rapport isotopique ¹⁵N/¹⁴N dans les comètes, pour la première fois à partir de raies d’émission de ces 2 isotopomères portant un groupe amino. La troisième et dernière partie de ce travail a consisté en le développement d’une nouvelle technique expérimentale appelée Broad-Band Dual Etalon Frequency COMb. Cette technique expérimentale basée sur l’utilisation de 2 cavités optiques de haute finesse devrait permettre d’obtenir une spectroscopie avec une résolution spectrale ultime non limitée par la source laser nanoseconde large bande mais par l’intervalle spectral libre des cavités de haute finesse utilisées.


  • Résumé

    The main objective of this PhD was to develop spectroscopic techniques using high finesse optical cavities. These were applied to the measurement of quantitative spectroscopic data for neutral, radical and ionic molecular species of astrophysical interest in the near infrared and visible spectral range. The first part was devoted to the measurement of the oscillator strength of high vibrational overtone bands of the cyanoacetylene (HC₃N) molecule with the Cavity Ring Down Spectroscopy (CRDS) technique. The second part was devoted to the study of the spectroscopy of transient neutral and ionic species. For that, an inductively radio frequency (RF) discharged has been coupled to the CRDS set up. The pertinence of this plasma to efficiently produce anions was demonstrated via the quantitative measurement of the C₂ / C₂⁻ ratio in a wide variety of conditions. A quantitative spectral analysis of the radical isotopomers ¹⁴NH₂ and ¹⁵NH₂ was also performed for the first time. This study provides experimental data that will allow to better constraint the ¹⁵N/¹⁴N isotopic ratio in comets through the emission lines of these two amino bearing isotopomers. The third and last part of the work was devoted to the development of a CRDS scheme called Broad Band Dual Etalon Frequency Comb Ring Down Spectroscopy. This new heterodyne technique, based on the use of the microsecond frequency combs generated by two high finesse optical cavities, should allow performing molecular spectroscopy with ultrahigh spectral resolution. First proof experiments were performed and perspective’s for improvement of the method is provided.


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