Etude de la formation de nanoparticules de carbone au cours de la décomposition thermique d'hydrocarbures : application à la coproduction de noir de carbone et d'hydrogène par craquage thermique du méthane par voie plasma

Study of carbon nanoparticles formation during thermal decomposition of hydrocarbons : application to the co synthesis of carbon black and hydrogen by thermal plasma cracking of methane

• Auteur / Autrice : Maxime Gautier
• Direction : Laurent Fulcheri, François Cauneau
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Energétique et Procédés
• Date : Soutenance le 05/12/2016
• Etablissement(s) : Paris Sciences et Lettres (ComUE)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences des métiers de l'ingénieur (Paris)
• Partenaire(s) de recherche : Établissement de préparation de la thèse : École nationale supérieure des mines (Paris ; 1783-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre Procédés, Énergies Renouvelables et Systèmes Énergétiques. Sophia-Antipolis
• Jury : Président / Présidente : Pascale Desgroux
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Laurent Fulcheri, François Cauneau, Marc Monthioux, Vandad Rohani, Pete Johnson
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Sotiris E. Pratsinis, Pierre Freton

Mots clés

Mots clés contrôlés

Pyrolyse

Modélisation CFD

Nucléation

Nanoparticules

Carbone

Mots clés libres

Carbone

Nanoparticules

Nucléation

Croissance

Mécanique des fluides numérique

Plasma

Carbon

Nanoparticles

Nucleation

Growth

Computational Fluid Dynamics modeling

Plasma

Résumé

Cette thèse s’inscrit dans le cadre du développement d’un procédé de décarbonation directe du méthane par voie plasma pour la coproduction de noir de carbone et d’hydrogène. Ce procédé est particulièrement intéressant dans la contexte d'un mix électrique faiblement carboné en offrant une solution pour diminuer drastiquement les émissions des procédés actuels de production de noir de carbone et d’hydrogène qui comptent parmi les procédés actuels les plus polluants en termes d'émissions de CO2. A court terme, la viabilité économique de ce procédé passe par la valorisation simultanée de ces deux produits : noir de carbone et hydrogène. À plus long terme, il pourrait représenter une réelle alternative à la capture et le stockage du CO2.Cette étude a pour but de proposer des méthodes numériques fiables et robustes afin de mieux comprendre, contrôler, voire optimiser les caractéristiques morphologiques des noirs de carbone issus de ce procédé, caractéristiques qui jouent un rôle primordial sur la qualité et les applications des noirs de carbone. Elle traite ainsi de l’évolution de systèmes carbonés en partant du combustible sous sa forme moléculaire jusqu’à la formation de nanoparticules puis de microstructures solides et aborde les phénomènes de nucléation, de croissance chimique, de croissance par coagulation, de maturation et d’agrégation.Des outils et des méthodes numériques ont ainsi pu être développés afin de simuler la formation de particules solides au sein d’un écoulement fluide. Ceux-ci purent être implémentés avec succès à un code CFD. Enfin des simulations numériques du procédé en question ont été réalisées en intégrant les phénomènes de transferts thermiques et de turbulence spécifiques aux plasmas thermiques.

This thesis takes part of the development of a direct decarbonation process of methane by plasma to produce both carbon black and hydrogen. This process is particularly interesting in an electrical mix context with low carbon emission. It proffers a solution to reduce drastically CO2 emissions rejected by the current carbon black and hydrogen ways of production, which are ones of the most polluting industrial processes.This study aims to develop reliable and robust numerical methods for a better understanding and a greater control of the morphologic features of the carbon black generated. These features play a key role in the quality and applications of the carbon black produced. This research retraces the evolution of the carbon structure from the molecules of the fuel to the formation of nanoparticles and solid microstructures. It tackles different phenomenon such as: nucleation, chemical growth, coagulation, maturity and aggregation.Numerical tools and methods were developed thereby and enable to simulate carbon particle formation. They were successfully implemented in a commercial CFD software. Eventually numerical simulation of the plasma process were performed, integrating heat transfers and turbulence.