Photocatalyse de décomposition de l'eau : conception et construction d'une cellule photoelectrocatalyique pour la photodissociation de l'eau

par Samantha Hilliard

Thèse de doctorat en Chimie des matériaux

Sous la direction de Vincent Artero et de Christel Laberty-Robert.

Soutenue le 23-02-2016

à Paris 6 , dans le cadre de École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris) , en partenariat avec Laboratoire de Chimie de la Matière Condensée de Paris (laboratoire) .

Le jury était composé de Roel Van De Krol, Jean-François Hochepied, Nicolas Alonso-Vante, Vincent Vivier, Henri Strub.


  • Résumé

    La photoelectrocatalyse de l'eau par rayonnement solaire est une solution communément proposée pour la production propre d'hydrogène. En termes de rendement solaire-à-hydrogène, un tandem dual photosystème est accepté comme la configuration plus efficace concernant les cellules photoelectrocatalytique pour la dissociation de l'eau. Ce travail s'intéresse au trioxyde de tungstène (WO3) et au bismuth vanadate (BiVO4) sous la forme de photoanodes type n en couches minces pour la complétion d'oxydation de l'eau dans la demi-réaction pour la dissociation complète de l'eau dans une cellule tandem dual photosystème photoelectrocatalytique. Ces couches minces sont fabriquées par des méthodes robustes, économiques, et extensibles de sol-gel dip coating, et caractérisées par différentes techniques pour vérifier leurs caractéristiques physiques et leur performance photoelectrochimique. WO3 et BiVO4 sont optimises par nanostructuration, modification des couches interfaciales, et addition des co-catalyseurs de surface pour améliorer les performances et la stabilité, respectivement dans des conditions acides et neutres. Ces matériaux sont couples avec une photocathode de type p en oxyde de cuivre (II) pour compléter la réaction de dissociation de l'eau. La cellule photoelectrocatalytique ainsi construite est inspirée par la littérature concernant les systèmes innovateurs de tandem dual photosystèmes. Ce travail aboutit à l'une des seules cellules de dissociation de l'eau par photoelectrocatalyse à base des oxydes de métaux, fabriquée via des techniques faciles et économiques. L'efficacité de la production solaire-à-hydrogène est de 0.01%, et applied-bias-to-photon efficacité de 0.06%.

  • Titre traduit

    Water splitting photoelectrocatalysis : the conception and construction of a photoelectrocatalytic water splitting cell


  • Résumé

    Solar water splitting by photoelectrocatalysis is a proposed long term solution for the production of renewable hydrogen. A wired dual photosystem photoelectrocatalytic cell is thermodynamically considered to possess the highest attainable solar-to-hydrogen efficiency. To realize a photoelectrocatalytic water splitting cell for practical application, facile fabrication methods and abundant low cost materials are essential. This research investigates tungsten trioxide (WO3) and bismuth vanadate (BiVO4) as thin film n-photoanodes to complete the oxygen evolution half reaction for water splitting application in a tandem dual photosystem photoeletrocatalyic water splitting cell. These thin films are fabricated by low cost, robust, scalable, sol-gel dip coating methods and characterized by several techniques to verify the physical characteristics and photochemical performance. WO3 and BiVO4 are optimized by nanostructuration, interfacial surface modification, and addition of surface co-catalysts to increase performance and stability in acidic and neutral conditions, respectively. These materials are coupled with a copper (II) oxide p-photocathode to drive the hydrogen evolution reaction in a photoelectrocatalyic cell to complete the water splitting reaction. The photoelectrocatalytic cell constructed is inspired by previous literature reports encompassing an innovative tandem dual photosystem approach. As a result, this research reports one of the only entirely metal oxide based photoelectrocatalytic water splitting cells, fabricated by inexpensive, unexcessive techniques, resulting in a solar-to-hydrogen efficiency of 0.01% and an applied bias to photon efficiency of 0.06%.


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