Evaluation of photocatalytic activity of porous films by in-situ environmental ellipsometric analysis

par Ronghua Li

Thèse de doctorat en Physique et Chimie des Matériaux

Sous la direction de Marco Faustini et de David Grosso.

Soutenue le 02-03-2016

à Paris 6 , dans le cadre de École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris) , en partenariat avec Laboratoire de Chimie de la Matière Condensée de Paris / LCMCP (laboratoire) .

Le jury était composé de C. Chaneac, A. Cattoni, L. Malfatti, C. Coulbeau Justin.

  • Titre traduit

    Evolution de l'activité photocatalytique de films minces poreux par analyse ellipsométrique environnementale in-situ


  • Résumé

    Les matériaux à base de TiO2 ont déjà été très étudiés. En particulier, les films minces mésoporeux cristallins de TiO2 montrent une activité photo-catalytique élevée due à leur surface spécifique incomparable. Cependant, l'étude et l'optimisation de la photocatalyse dans un tel milieu poreux n'est pas si simple car le processus catalytique dépend de plusieurs paramètres environnementaux et structuraux. Les activités de recherche se sont essentiellement focalisées sur (i) la conception de couches mésoporeuses à base de TiO2 avec une composition et une nanostructure variée et (ii) leur mise en œuvre comme plateforme pour une étude fondamentale par ellipsométrie concernant le processus photocatalytique. Des films mésoporeux ont été produits en couplant la chimie sol-gel, et des procédés de dépôt. Parmi des outils de caractérisation analytiques, 2D-GISAXS, ellipsométrie, SEM-FEG, HR-TEM et WAXS sont notamment les techniques qui ont été utilisées pour obtenir des informations. Premièrement, un film mésoporeux de TiO2 a été analysé par ellipsométrie in-situ pour des investigations fondamentales sur les cinétiques de son processus photocatalytique dans l'air en fonction de la composition environnementale et du polluant organique. La grosse quantité d'information obtenue a d'ailleurs permis la proposition de mécanismes de photo-dégradation dans les conditions étudiées. Dans la seconde partie, des films minces mésoporeux mixtes TiO2/SiO2 avec des propriétés optiques ajustables ont été préparées. Une étude structurale a été conduite sur le réseau et la composition des films poreux. L'ellipsométrie a été également mis en œuvre pour étudier leur le activité photocatalytique.


  • Résumé

    TiO2-based materials have been extensively studied as potential material to be used in photocatalysis. In particular crystalline mesoporous thin films exhibit increased photocatalytic activities due to their exceptionally high surface area. However the study and the optimization of the photocatalysis in such porous media is not easy to be done due to the fact that the catalytic process is highly dependent from several environmental and structural parameters. The research activities of this thesis were essentially focused on (i) the fabrication of mesoporous TiO2-based photoactive thin films with tunable composition and nanostructure and (ii) their utilization as platform for fundamental study of the photocatalytic process by ellipsometry. The mesoporous films with tunable nanostructure will be fabricated by coupling sol-gel chemistry and highly controlled liquid deposition techniques. Among modern analytical tools, 2D-GISAXS, ellipsometry and ellipso-porosimetry, SEM-FEG, HR-TEM and WAXS, were used to obtain a large set of relevant information. In the first part, a model TiO2 mesoporous film was analysed by ellipsometry for fundamental investigations of the photocatalytic process kinetics in air as function of the environmental and the organic pollutant. The information obtain by ellipsometry has allowed the proposition of photodegradation mechanisms in the studied conditions. In the second part, composite mesoporous TiO2/SiO2 films with tunable optical properties were fabricated by sol-gel chemistry. A structural study on the films porous network and composition was conducted. In-situ ellispometry was also used to study the photocatalytic activity.


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