Détection ultrasensible de molécules d'intérêts atmosphériques dans l'infrarouge lointain

Ultrasensitive detection of molecules of atmospheric interest in far infrared

• Auteur / Autrice : Abdelaziz Omar
• Direction : Gaël Mouret, Francis Hindle
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 08/09/2016
• Etablissement(s) : Littoral
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq, Nord)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de physico-chimie de l'atmosphère (Dunkerque, Nord) - Laboratoire de Physico-Chimie de l'Atmosphère / LPCA
• Jury : Président / Présidente : Maud Rotger
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Gaël Mouret, Francis Hindle, Guillaume Ducournau, Robin Bocquet
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Hassen Aroui, Gwenaël Gaborit

Mots clés

Mots clés contrôlés

Photolyse

Zeeman, Effet

Instruments de mesure

Spectroscopie terahertz

Mots clés libres

Terahertz

Spectroscopie

Mesure

Instrumentation

Effet Zeeman

Photolyse

Terahertz

Spectroscopy

Mesure

Instrumentation

Zeeman effect

Photolysis

Résumé

La détection des polluants à l'état de trace est un enjeu important pour la surveillance de la qualité de l'air. La spectroscopie THz, permettant de sonder des régions spectrales riches en absorption moléculaire, est une technique appropriée pour une mesure de la pollution atmosphérique. Ce travail de thèse a consisté à développer et caractériser un spectromètre ultrasensible pour mesurer des molécules d'intérêt atmosphérique. On a mis en place un spectromètre THz utilisant une chaîne de multiplication de fréquence émettant jusqu'à 900 GHz. La sensibilité de détection a été optimisée et caractérisée. En collaboration avec l'IEMN, un spectromètre THz utilisant comme source un analyseur de réseau vectoriel émettant jusqu'à 500 GHz a été mis en place et caractérisé. On a démontré le potentiel de la spectroscopie THz à surveiller en temps réel l'évolution des concentrations de polluants gazeux lors d'une réaction chimique et à en déduire les constantes cinétiques. Le suivi des transitions rotationnelles du H2CO et CO d'une réaction de photolyze du formaldéhyde, a permis de déterminer les constantes cinétiques de réaction. La détection des radicaux est un défi en raison de leur forte réactivité. On a adapté la configuration de notre spectromètre afin d'optimiser la sensibilité et d'étudier la réaction de photolyse de l'acétaldéhyde utilisant la "photoactivation" par mercure. On a utilisé la modulation de fréquence et la modulation à effet Zeeman afin d'étudier le HCO. On a optimisé la sensibilité, quantifié HCO et mesuré plus de 200 raies d'absorption. Une étude spectroscopique du HCO est entamée afin d'optimiser les paramètres des bases de données internationales.

QThe detection of trace pollutants is an important issue for monitoring air quality. Terahertz spectroscopy, used to probe spectral regions rich in molecular absorption, is an appropriate technique for measuring atmospheric pollution. This work of thesis consisted in developing and characterizing an ultrasensitive spectrometer to measure molecules of atmospheric interest. A terahertz spectrometer was mounted using a frequency multiplication chain emitting up to 900 GHz. The detection sensitivity has been optimized and characterized. In collaboration with the IEMN, a terahertz spectrometer using a vector network analyzer transmitting up to 500 GHz as a source, has been set up and characterized. The potential of terahertz spectroscopy has been demonstrated to monitor in real time the evolution of concentrations of gaseous pollutants during a chemical reaction and to deduce the kinetic rates. Following the rotational transitions of H2CO and CO of a photolysis reaction of formaldehyde, kinetic reaction rates were determined. Detection of radicals is a challenge because of their high reactivity. The configuration of our spectrometer was adapted to optimize sensitivity and to study the photolysis reaction of acetaldehyde using "Photosensitization" by mercury. Frequency modulation and Zeeman effect modulation were used to study HCO. The sensitivity was optimized, quantified HCO and measured over 200 absorption lines. A spectroscopy study of HCO is initiated in order to optimize the parameters of the international data bases.