Suivi et devenir des organoétains dans des lixiviats de décharge

Investigations of the fate of organotin compounds in landfill leachates

• Auteur / Autrice : Kelly Peeters
• Direction : Gaëtane Lespes
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie Analytique et Environnement
• Date : Soutenance le 20/04/2015
• Etablissement(s) : Pau
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale sciences exactes et leurs applications (Pau, Pyrénées Atlantiques ; 1995-)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Fer

Nanoparticules

Méthylation

Biodégradation

Traceurs (chimie)

Spectrométrie de masse à plasma induit par haute fréquence

Produit de lixiviation

Étain -- Composés organiques

Mots clés libres

Organoétains

Lixiviat de décharge

GC-ICPMS

Traceurs isotopiques enrichis en Sn

Dégradation

Méthylation

Assainissement

Nanoparticules de fer

Organotin compounds

Landfill leachate

GC-ICPMS

Sn-enriched isotopic tracers

Degradation

Methylation

Remediation

Iron nanoparticles

Résumé

Les organoétains sont parmi les polluants les plus dangereux connus à ce jour à avoir été introduits dans les écosystèmes aquatiques par l'homme. Les lixiviats de décharge sont des sources importantes de ces substances toxiques. Afin de minimiser leur rejet dans l'environnement, il est important de comprendre les transformations que les organoétains subissent dans ces lixiviats et d'appliquer des procédures d'assainissement appropriées. Cette thèse a eu pour objectifs principaux i) de contribuer à une meilleure connaissance des processus de transformation des organoétains dans les lixiviats de décharge et ii) d'évaluer le potentiel d’élimination des organoétains par des nanaoparticules de fer (FeNPs). Dans la première partie, les synthèses de TBT enrichi en 117Sn, DBT enrichi en 119Sn, SnCl2 et SnCl4 enrichi en 117Sn, ont été effectuées à partir d’étain métallique enrichi en Sn. La dégradation et la biométhylation des organoétains dans des lixiviats ont été ensuite suivies pendant six mois, en utilisant des traceurs isotopiques enrichis en Sn. Pour discriminer entre les transformations biotiques et abiotiques des organoétains et de l'étain inorganique, des lixiviats stérilisés et non stérilisés ont été considérés et les concentrations en organoétains, mesurées dans chaque lixiviat, ont été comparées. Par la suite, les procédés pouvant conduire à l'élimination du TBT et du TMeT présents dans les lixiviats de décharge, par traitement du lixiviat par différents type de FeNPs ont été étudiés. Le TBT est plus efficacement éliminé (96%) lorsque un traitement séquentiel des lixiviats avec nZVI (dispersé par agitation) est appliqué, d'abord par mise en contact à pH 8, puis par traitement de la phase aqueuse avec nZVI acidifiée à pH 3 avec de l'acide citrique. Enfin, afin de prendre en compte les effets induits par les procédés de traitement par les nanoparticules de fer, leur comportement a été étudié après leur introduction dans des eaux environnementales (eau de source et lixiviat de décharge) différant par leur force ionique et leur contenu de matière organique. L'efficacité de l'élimination des métaux sélectionnés par les FeNPs a également été évaluée. Les nanoparticules ayant des éléments adsorbés à leur surface peuvent contribuer à une contamination du milieu dans lequel elles ont été introduites.

OTCs are among the most hazardous pollutants known so far to have ever been introduced into aquatic ecosystems by man. Landfill leachates are an important pool of these toxic substances. In order to minimise their release to the nearby environment it is important to understand the transformations that OTCs undergo in landfill leachates and to apply appropriate remediation procedures. This thesis has as main objectives i) to contribute to a better knowledge on transformation processes of OTCs in landfill leachates and ii) to evaluate the potential of OTCs removal by iron nanoparticles (FeNPs). In the first part, ‘‘In house’’ synthesis of individual 117Sn-enriched TBT, 119Sn-enriched DBT, 117Sn-enriched SnCl2 and 117Sn-enriched SnCl4 was performed, starting from Sn-enriched metallic tin. Next, the degradation and biomethylation of OTCs in landfill leachates were investigated over a time span of six months, using Sn-enriched isotopic tracers. To discriminate between biotic and abiotic transformations of OTCs and inorganic tin species, sterilized and non-sterilized leachate samples were investigated and the concentrations of OTCs in each sample were compared. Thereafter, the processes for the removal of TBT and TMeT from landfill leachates by different FeNPs were studied. It was proven that TBT could be the best removed by a sequential treatment procedure by first adding nZVI (dispersed by mixing) at pH 8, and then by treating with nZVI the aqueous phase, which is acidified to pH 3 with citric acid. Last, to take in account the effects that are induced by treatment procedures with FeNPs, their behaviour was studied after their introduction to environmental waters (forest spring water and landfill leachate), which differ in their ionic strength and the content of organic matter. The efficiency of the removal of selected metals by FeNPs was also evaluated. It was observed that elements which are adsorbed on the surface of FeNPs can contribute to the contamination of the environment in which they are introduced.