Caractérisation de l'effet des irradiations sur les géopolymères
Auteur / Autrice : | Frédéric Chupin |
Direction : | Jean-Baptiste d' Espinose |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Chimie et physico-chimie des matériaux |
Date : | Soutenance le 29/09/2015 |
Etablissement(s) : | Paris 6 |
Ecole(s) doctorale(s) : | École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris) |
Partenaire(s) de recherche : | Laboratoire : Institut de Chimie Séparative de Marcoule |
Jury : | Examinateurs / Examinatrices : Adeline Dannoux-Papin, Bruno Lartiges, Laurent Michot, Martin Cyr, Jean-Philippe Renault, Emmanuel Balanzat |
Mots clés
Mots clés contrôlés
Mots clés libres
Résumé
Cette étude a pour objectif d'améliorer les connaissances sur l'effet des irradiations sur le comportement des géopolymères vis-à-vis du dégagement de dihydrogène et de la tenue générale du matériau afin de les envisager comme une solution alternative aux matrices d'enrobage cimentaires usuelles pour certains déchets nucléaires. A l'aide de diverses techniques de caractérisation du géopolymère (adsorption d'azote, DSC basse température, spectroscopie IRTF et RMN 1H) et au moyen d'irradiations de simulation (gamma, ions lourds), il a été montré que toute l'eau présente au sein du géopolymère était radiolysable et qu'il existait un effet du confinement sur la radiolyse de l'eau sous irradiation à faible TEL, dû probablement à des transferts d'énergie efficaces de la matrice solide vers la solution interstitielle. Trois régimes de production de dihydrogène ont été identifiés en fonction de la dose selon la concentration de dioxygène dissous et l'accumulation de dihydrogène dans la matrice géopolymère. La bonne tenue mécanique du géopolymère a été démontré jusqu'à 9 MGy en irradiation gamma et serait dû à sa grande stabilité sous irradiation. Ceci s'expliquerait par la recombinaison rapide des défauts observés par spectroscopie RPE. Cependant, des cristallisations de phases ont été révélées lors d'irradiations avec des ions lourds, pouvant induire une certaine fragilisation du réseau du géopolymère sous irradiation alpha. L'ensemble des résultats a permis d'appréhender la phénoménologie au sein d'un colis de déchets en conditions de stockage.