Radiation effects on oxide glasses: Importance of energy deposition and relaxation processes

par Anamul Haq Mir

Thèse de doctorat en Milieux denses, matériaux et composants

Sous la direction de Serge Bouffard.

Soutenue en 2015

à Caen , dans le cadre de École doctorale structures, informations, matière et matériaux (Caen ; 1992-2016) , en partenariat avec Centre de recherche sur les ions, les matériaux et la photonique (Caen ; 2008-....) (laboratoire) .

Le président du jury était Frederico Garrido.

Le jury était composé de Serge Bouffard, Frederico Garrido, William J. Weber, Marcel Toulemonde, Christina Trautmann, Patrick Simon, Annelise Faivre.

Les rapporteurs étaient Frederico Garrido, William J. Weber.

mots clés

• Déchets radioactifs -- Thèses et écrits académiques
• Verre -- Thèses et écrits académiques
• Irradiation -- Thèses et écrits académiques
• Pouvoir d'arrêt (physique nucléaire) -- Thèses et écrits académiques

Titre traduit

Etude des effets d’irradiation dans les verres d’oxydes : rôles respectifs du dépôt d’énergie et des processus de relaxation

Résumé

Le but de cette étude est de simuler par des irradiations externes le scénario complexe d’auto-irradiation dans un verre nucléaire. Des irradiations par des électrons et des ions utilisant des faisceaux d’ions simple ou double ont été réalisées sur des verres borosilicatés simples et complexes. L'irradiation aux électrons engendre un appauvrissement en ions alcalins dans les premiers microns en surface, qui conduit pour le verre simple de borosilicate de sodium à une ségrégation des unités boratés, caractéristique d’une séparation de phase. La réponse du volume du verre est différente de celle de la surface et montre une dépolymérisation du réseau vitreux d’ampleur variable selon la composition chimique. Les irradiations simple faisceau ont montré que des ions de pouvoir d’arrêt électronique supérieur à 3keVnm-1 (seuil de création de traces ioniques) simulent le dommage engendré par les noyaux de recul, alors que des d’ions de pouvoir d’arrêt nucléaire négligeable et de pouvoir d’arrêt électronique inférieur à ce seuil simulent le dommage provenant des particules alpha. Les irradiations double faisceaux ont montré que les particules alpha induisent un recuit partiel du dommage généré par les ions lourds. L’impact des flux respectifs des deux particules a été étudié. En utilisant un rapport de flux pertinent, les amplitudes des évolutions de propriétés des verres irradiés en scénario double faisceau sont en très bon accord avec les données de la littérature obtenues sur des verres dopés en actinides. Ainsi, cette étude montre l’importance et le besoin d’utiliser des scénarios d’irradiation multi-faisceaux pour comprendre les effets d’irradiation dans les verres nucléaires.

Résumé

The aim of this study is to explore the feasibility and necessary conditions for simulating the self-irradiation effects on nuclear waste glass matrices using external irradiation facilities. The irradiations were performed with electrons and ions in mono and double beam irradiation scenario. During electron irradiation, the surfaces were found to be depleted of the alkali atoms and simple glass composition showed characteristics of phase separated glasses. The response of the bulk of the glasses was different and showed network depolymerization; the extent of which depended on the glass composition. From mono beam ion irradiations, it was concluded that the ions with electronic stopping power greater than 3keVnm-1 (ion track threshold) can be used to simulate the radiation damage from recoil nuclei, whereas the ions with negligible nuclear stopping power and lower electronic stopping power can simulate the radiation damage from alpha particles. With double ion beam irradiation, the coupling effect between two projectiles was studied in order to understand the nature of interaction between alpha particles and recoil nuclei in waste matrices. During double ion beam irradiation, alpha particles were observed to induce partial recovery of the heavy ion damage. Using proper flux ratio, the results obtained during the simultaneous ion beam irradiation were found to be in good agreement with the actinide doping studies already available in the literature. Thus, the study shows the importance and need of using multi beam irradiations to understand the radiation damage in the waste matrices.