Etude des propriétés électroniques et vibrationnelles de nano-objets métalliques et hybrides par spectroscopie femtoseconde

Study of electronic and vibrational properties of metallic and hybrid nano-objects using femtosecond spectroscopy

• Auteur / Autrice : Benoit Dacosta Fernandes
• Direction : Jean Oberlé, Pierre Langot
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Lasers, matière et nanosciences
• Date : Soutenance le 03/04/2015
• Etablissement(s) : Bordeaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences physiques et de l’ingénieur (Talence, Gironde)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Ondes et Matière d'Aquitaine
• Jury : Président / Présidente : Serge Ravaine
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Arnaud Arbouet, Julien Burgin
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Pierre-Michel Adam, Lucien Saviot

Mots clés

Mots clés contrôlés

Spectroscopie femtoseconde

Transfert de charge

Interactions électron-phonon

Vibrations

Propriétés électroniques

Nanoparticules

Mots clés libres

Spectroscopie pompe-sonde femtoseconde

Nanoparticules métalliques

Nano-systèmes hybrides

Interaction électron-phonon

Vibrations acoustiques

Transfert d'électrons

Femtosecond pump-probe spectroscopy

Metals nanoparticles

Hybrid nanosystems

Electron-phonon interaction

Acoustic vibrations

Electron transfer

Résumé

Ce travail a porté sur l’étude expérimentale de la dynamique électronique et vibrationnelle de nano-objets métalliques et hybrides par spectroscopie pompe-sonde femtoseconde. L’étude de la dynamique des échanges d’énergie électrons-réseau dans des systèmes métalliques bidimensionnels nous a permis de mettre en évidence une accélération du transfert d’énergie entre électrons et phonons due au confinement. Cette accélération est gouvernée par la plus petite dimension des nano-objets étudiés (nano-triangles d’argent 2D) lorsque celle-ci devient inférieure à environ 10 nm. Nous avons aussi étudié la dynamique vibrationnelle de nanoparticules métalliques, bimétalliques et métal diélectrique. Nous nous sommes intéressés aux modes de vibration longitudinaux et radiaux de bipyramides d’or en fonction de leurs dimensions, et à leurs évolutions consécutives à un dépôt d’argent. Une forte sensibilité des périodes et des amplitudes de vibration à de faibles dépôts a été mise en évidence. L’étude de l’évolution des modes de vibration de nano-objets de type coeur-coquille (argent-silice et or-silice) nous a permis d’obtenir des informations sur la qualité du contact mécanique à l’interface métal-diélectrique. Enfin, nous avons étudié les interactions électroniques dans des nano-systèmes hybrides métal/semi-conducteur (ZnO-Ag), et plus particulièrement les transferts de charge et les échanges d’énergie entre les deux composants.Nous avons montré la forte influence de l’environnement sur la dynamique électronique du ZnO et mis en évidence un transfert d’électron, photo-induit par une impulsion infrarouge, de la particule métallique vers la bande de conduction du semi-conducteur.

Electronic and vibrational dynamics have been studied in metallic and hybrid nano-object using femtosecond timeresolved spectroscopy. The study of electron-lattice energy exchanges in two-dimensional metallic systems showed an acceleration of the energy transfer between electrons and phonons due to confinement. This acceleration is governed by the smallest dimension of the nano-objects (2D-silver nano triangles ) when it becomes smaller than 10 nm. We also studied the vibrational dynamics of metallic nanoparticles, bimetallic and metal-dielectric. We investigated the longitudinal and radial modes of vibration of gold bipyramids which depend on their size, and studied their evolution under silver deposition. A high sensitivity of periods and amplitudes for small deposition were demonstrated. Our work on the evolution of acoustic vibrations of core-shell nano-objects (silver-silica and goldsilica) allowed us to obtain information on the quality of mechanical contact at the metal-dielectric interface. Finally, we studied the electronic interactions in hybrid metal / semiconductor (ZnO-Ag) nano-systems, and especially the charge transfer and energy exchanges between the two components. We showed a strong influence of the environment on the electron dynamics of ZnO and proved the existence of an electron transfer, photoinduced by an infrared pulse, from the metal particle to the semiconductor conduction band.