Étude de composés à structure TTB en couches minces et multicouches

Growth, electrical and optical properties, of TTB thin films and superlattices

• Auteur / Autrice : Billal Allouche
• Direction : Mimoun El Marssi, Yaovi Agbeko Gagou
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences des matériaux
• Date : Soutenance le 28/05/2015
• Etablissement(s) : Amiens
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences, technologie et santé (Amiens)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de physique de la matière condensée (Amiens)
• Jury : Président / Présidente : Pierre Saint-Grégoire
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Mimoun El Marssi, Yaovi Agbeko Gagou, Christophe Muller, Philippe Sciau, Patrice Bourson, Fabien Alibart
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Christophe Muller, Philippe Sciau

Mots clés

Mots clés contrôlés

Électrons de haute énergie -- Diffraction

Dépôt par laser pulsé

Ferroélectricité

Mots clés libres

Basculement de résistance

RHEED

Ablation laser

Resistive switching

RHEED

Pulsed laser deposition

Résumé

Trois composés de structure Bronze de Tungstène Quadratique ont été étudiés sous forme de couches minces élaborées par ablation laser. Il s'agit de Pb2KNb5O15 (PKN), GdK2Nb5O15 (GKN) et K3Li2Nb5O15 (KLN). Les deux premiers composés correspondent aux compositions extrêmes (x = 0 et x = 1) choisies à partir de la solution solide Pb2(1-x)K(1+x)GdxNb5O15 (PKGN) étudiée au préalable sous forme de céramique au LPMC. Ces composés ont été déposés avec succès sur les trois substrats STO, MgO et GG. La température de dépôt a été établie pour être supérieure ou égale à 700°C, tandis que l'orientation et la qualité cristalline des couches dépendent de la pression partielle d'oxygène, variant de 0,01 à 0,3 mbar. Les propriétés cristallographiques et les relations d'épitaxie ont été analysées au moyen d'un diffractomètre 4-cercles implanté au sein du LPMC. La couche de GKN s'épitaxie (001) sur les deux substrats, MgO et STO, avec des microstructures différentes. La maille GKN est contractée sur les deux substrats et ne présente aucune transition de phase en dessous de 600°C. Elle présente, en dessous de 140°C, une commutation résistive avec une bonne endurance et une rétention moyenne. La couche de PKN est orientée [001] à basse pression et [530] à haute pression, sur le même substrat platiné (STO ou GG) ou sur un substrat MgO non tamponné. La couche de KLN orientée [001] a montré aussi une bonne qualité cristalline sur le substrat MgO. Les couches de GKN et de PKN sont transparentes dans le visible. Celles de GKN et KLN présentent des propriétés ferroélectriques macroscopiques. L'association de GKN et BT en superréseaux n'ont pas permis d'amplifier la réponse ferroélectrique

Three compounds with Tetragonal Tungsten Bronze (TTB) type struc-ture were studied as thin films grown by Pulsed Laser Deposition from pure oxide ceramics. These compounds are Pb2KNb5O15 (PKN), GdK2Nb5O15 (GKN) and K3Li2Nb5O15 (KLN). PKN and GKN correspond to the compositions (x = 0 and x = 1) selected from the solid solution Pb2(1-x)K(1+x)GdxNb5O15 (PKGN), previously studied as ceramics in LPMC. The deposition parameters were optimized to grow oriented thin films. The films were integrated in parallel plate capacitor structures in order to evaluate their electrical properties. GKN film was successfully epitaxially grown on two different substrates, MgO and STO, with different microstructures. GKN unit cell is oriented [001] and is under stress that removed the phase transition and led to resistive switching in GKN films. Promising endurance and retention performances were been demonstrated below 140°C. The obtained films suffer initially from leakage current that was reduced by thermal treatment in oxygen rich atmosphere. Indeed, leakage and resistive switching were found due to oxygen vacancies created during the deposition process. The orientation of PKN thin film was also controlled on Pt coated substrates. [001] ([530]) orientation was achieved using low (high) pressure during the growth process. Crystalline quality of KLN [001] thin film was significantly enhanced using MgO substrate. CV measurements performed on different films, demonstrate the ferroelectric properties in GKN and KLN thin films. However, Coupling GKN and BT in superlattices did not allow enhanced ferroelectric properties. Transparency of GKN and PKN films was demonstrated and their different optical parameters were determined