Calcul de structure électronique des propriétés des défauts et caractéristiques d' annihilation de positions dans les céramiques nucléaires : identification des défauts d'équilibre et créés par l'irradiation

Identification of equilibrium and irradiation-induced defects in nuclear ceramics : electronic structure calculations of defect properties and positron annihilation characteristics

• Auteur / Autrice : Julia Wiktor
• Direction : Marjorie Bertolus
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Matière condensée et Nanoscience
• Date : Soutenance le 02/10/2015
• Etablissement(s) : Aix-Marseille
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole Doctorale Physique et Sciences de la Matière (Marseille)
• Jury : Président / Présidente : Martti Puska
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : David Keeble, Gerald Jomard, Marie france Barthe, Alain Pasturel
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Gregory Geneste

Mots clés

Mots clés contrôlés

Dioxyde d'uranium

Carbure de silicium

Spectroscopie nucléaire

Structure électronique

Mots clés libres

Calcul de structure électronique

Spectroscopie d'annihilation de positons

Uo2

SiC

Défauts lacunaires

Electronic structure calculations

Positron annihilation spectroscopy

Uo2

SiC

Vacancy defects

Résumé

Durant l'irradiation en réacteur la fission des atomes d'actinides entraine la création de grandes quantités de défauts, qui affecte les propriétés physiques et chimiques des matériaux dans le réacteur, en particulier les matériaux combustibles ou de structure. Une des méthodes non destructives pouvant être utilisées pour caractériser les défauts induits par irradiation, vides ou contenant les produits de fission, est la spectroscopie d'annihilation de positons (SAP). Cette technique expérimentale consiste à détecter le rayonnement généré lors de l'annihilation du paire électron-positon dans un échantillon et en déduire les propriétés de la matière étudiée. Les positons peuvent être piégés dans les défauts de type lacunaire dans les solides, et en mesurant leur temps de vie et les distribution de moment du rayonnement d'annihilation, on peut obtenir des informations sur les volumes libres et les environnements chimiques des défauts. Dans ce travail, des calculs de structure électronique des caractéristiques d'annihilation de positons ont été effectués en utilisant la théorie de la fonctionnelle de la densité à deux composants (TCDFT). Pour calculer les distributions de moment rayonnement d'annihilation, nous avons implémenté les méthodes nécessaires dans le code de calcul libre ABINIT. Les résultats théoriques ont été utilités pour contribuer à l'identification des défauts d'irradiation dans deux céramiques nucléaires, le carbure de silicium (SiC) et le dioxyde d'uranium (UO2).

During in-pile irradiation the fission of actinide nuclei causes the creation of large amounts of defects, which affect the physical and chemical properties of materials inside the reactor, in particular the fuel and structural materials. Positron annihilation spectroscopy (PAS) can be used to characterize irradiation induced defects, empty or containing fission products. This non-destructive experimental technique involves detecting the radiation generated during electron-positron annihilation in a sample and deducing the properties of the material studied. As positrons get trapped in open volume defects in solids, by measuring their lifetime and momentum distributions of the annihilation radiation, one can obtain information on the open and the chemical environments of the defects. In this work electronic structure calculations of positron annihilation characteristics were performed using two-component density functional theory (TCDFT). To calculate the momentum distributions of the annihilation radiation, we implemented the necessary methods in the open-source ABINIT program. The theoretical results have been used to contribute to the identification of the vacancy defects in two nuclear ceramics, silicon carbide (SiC) and uranium dioxide (UO2).