Étude et modélisation de l'impact sur la chimie atmosphérique des espèces halogénées émises lors de l'éruption du Mont Etna en mai 2008

par Lisa Grellier

Thèse de doctorat en Océan, atmosphère et surfaces continentales

Sous la direction de Virginie Marecal et de Béatrice Josse.

Soutenue en 2014

à Toulouse 3 .

mots clés

• Modélisation
• Emission volcanique
• Brome
• Chimie des halogènes
• Mont Etna
• Éruptions volcaniques -- Italie
• Halogènes -- Composés organiques
• Chimie de l'atmosphère

Résumé

Lors d'éruptions volcaniques de grandes quantités de dioxyde de soufre (SO2) et d'espèces halogénées sont émises dans l'atmosphère. Une partie des espèces halogénées est directement émises et d'autres sont produites efficacement dans le panache, en particulier le monoxyde de brome (BrO), par un cycle chimique, appelé "bromine-explosion", nécessitant la présence d'aérosols sulfatés. Ces espèces halogénées peuvent influencer des régions distantes du cratère après éruption et avoir un impact sur le bilan chimique de l'atmosphère. Le travail de cette thèse porte sur la modélisation de l'impact d'une éruption volcanique sur la composition de l'atmosphère. C'est la première étude de ce type réalisée avec un modèle numérique de grande échelle (MOCAGE). Les éruptions volcaniques mettent en jeu des processus physiques et chimiques sur des échelles inférieures aux résolutions spatiales de tels modèles globaux. La première partie du travail a consisté à étudier plusieurs paramètres caractéristiques des éruptions volcaniques, susceptibles de faire varier la production des espèces bromées. Pour cette étape, le modèle global MOCAGE a été considéré en une dimension dans le but d'effectuer un grand nombre de tests de sensibilités sans les contraintes des temps de simulation en trois dimensions. Une paramétrisation sous-maille a été développée dans MOCAGE dans le but de représenter la chimie dans le panache volcanique qui a lieu à des échelles bien inférieures à la taille de la maille du modèle. Les résultats obtenus ont montré une sensibilité au rayon des aérosols sulfatés durant une éruption volcanique et au-delà de la période éruptive, car ils agissent directement sur l'efficacité du cycle chimique de la bromine-explosion. La paramétrisation a aussi une influence sur la production des espèces bromées mais principalement durant l'éruption. La deuxième partie de l'étude a été l'analyse des résultats obtenus avec MOCAGE en trois dimensions avec les connaissances apportées par l'étude en une dimension. La réponse du modèle en trois dimensions (c'est à dire incluant le transport) est en accord avec les résultats obtenus en une dimension. La formation rapide et efficace de BrO est possible au cours de l'éruption et persiste quelques jours après dans le panache. La réduction du rayon des aérosols sulfatés et la paramétrisation apportent une augmentation dans la formation de BrO. Une large résolution provoque aussi une formation de BrO similaire à celle à plus fine résolution. Ce résultat permet d'envisager plus facilement une étude sur de longues échelles de temps de l'impact des émissions d'halogènes par les volcans sur la chimie troposphérique et stratosphérique.

Titre traduit

Modelling study of the impact on atmospheric chemistry of halogens emitted during the mount Etna eruption in may 2008

Résumé

Large amounts of sulfur dioxide (SO2) and halogen compounds are provided to the atmosphere by volcanic eruptions. Part of these halogen species is directly emitted and others are efficiently produced within volcanic plumes, in particular bromine monoxide (BrO) though a chemical cycle, called "bromine explosion", that requires the presence of sulfate aerosols. These halogen species can influence the atmosphere far from the volcano crater after the eruption and have an impact on the chemical budget of the atmosphere. This thesis is focused on the modelling of the impact of a volcanic eruption on the atmospheric air composition. This is the first study of this type based on a global scale numerical model (MOCAGE). Many physical and chemical processes take place in volcanic eruptions at scales significantly lower than the typical scale of global models. The first part of this work was devoted to study several characteristic parameters of volcano eruptions that could lead to variations in the production of bromine species. For this step, the global model MOCAGE was considered in a one dimensional framework in order to make a large set of sensitivity tests, avoiding the time constraints of three dimensional simulations. A sub-grid scale parameterization was developed in MOCAGE to represent the chemical processes in the volcanic plume, processes that occur at scales largely smaller than the size of the model gridboxes. The results have shown an important sensitivity to the sulfate aerosol radius during the volcanic eruption and even after since sulfate aerosols act directly on the efficiency of the chemical cycle of the bromine explosion. The sub-grid scale parameterization has also an influence on the production of bromine species but mainly during the eruption. The second part of this study was devoted to the analysis of the simulations obtained from MOCAGE in its three-dimensional configuration (i. E. Now including transport processes) using the results obtained from the one-dimensional study. In these simulations, the rapid and efficient production of BrO occurs during the eruption and persists a few day later during the transport of the volcanic plume. The reduction of the radius of the sulfate aerosols and the sub-grid scale parameterization both lead to an increase of BrO formation. Similar results are found in simulations using a larger model horizontal resolution. These results are encouraging for the future objective of studying at longer time scales the impact of volcanic halogen emissions on tropospheric and stratospheric chemistry.