Thèse de doctorat en Géochimie fondamentale et appliquée
Sous la direction de Marc Benedetti et de Jun Dai.
Soutenue en 2014
à Paris 7 .
The elevated heavy metal contamination in soils has given rise to the accurate assessment of the availability and mobility of heavy metals and the development of remediation strategies. In this study, soi! column-Donnan membrane technique (SC-DMT) and diffusive gradients in thin¬films gels (DGT) were used to measure the concentration and speciation of Cd, Cu, Ni, Pb, and Zn in eighteen soil solutions, covering a wide range of metal sources (natural and anthropogenic) and concentrations. The availability of Cd, Cu, Pb, and Zn in nine contaminated soils was evaluated by combining chemical extractions with multi-elementary stable isotopic dilution (ID) method. The isotopically exchangeable pool and the operationally defined pool determined by chemical extractions were then compared to probe the relationships between metal availabilities and their bearing phases. The mufti-surface model was used to assess the rote of the major soil components (organic matter, clay, iron hydroxides, and manganese hydroxides) in controlling metal availability. The combination of analytical approaches and speciation modeling can provide mutual validation and a more comprehensive picture of the availability of metals. In our work, model calculation generally provided an adequate prediction of metal speciation in soi! solution and solid phase, and it can be a promising tool to decipher the underlying mechanisms of the differences in metal availabilities in soils.
Dans cette étude, la cellule de Donnan est couplée avec une colonne de sol (SC-DMT) et le dispositif DGT (Gradients de Diffusion dans les films minces de gels) ont été utilisés pour mesurer la concentration et la spéciation du Cd, Cu, Ni, Pb et du Zn dans dix-huit solutions de sol, couvrant un large éventail de sources (naturelle vs anthropique) et de concentration en métaux. Les sources de Cd, Cu, Pb, et Zn, disponibles dans des sols contaminés ont été évalués en combinant des extractions chimiques, la méthode de dilution isotopique multi-élémentaire (ID). Les quantités de métaux extraient chimiquement, échangées isotopiquement constituant un « pool » de métal disponible défini opérationnellement, ont ensuite été comparés pour mettre en évidence les relations entre la disponibilité chimique de métaux et leurs phases porteuses définis opérationnellement. Les modèles de complexation multi-surfaces ont été utilisés pour évaluer le rôle des principaux constituants du sol (matière organique, de l'argile, des hydroxydes de fer et hydroxydes de manganèse) dans le contrôle de la disponibilité chimique. La combinaison des approches analytiques et d'un modèle de spéciation peut fournir une validation mutuelle et un aperçu plus complet sur la disponibilité des métaux. Dans notre étude, la modélisation a généralement fournie une prévision adéquate de la spéciation des métaux dans la solution du sol et de la phase solide, et elle peut être un outil prometteur pour déchiffrer les mécanismes sous-jacents des différences de disponibilités des métaux dans les sols.