Thèse soutenue

Etude des sources et de la dynamique atmosphérique de polluants organiques particulaires en vallées alpines : apport de nouveaux traceurs organiques aux modèles récepteurs
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Auteur / Autrice : Benjamin Golly
Direction : Jean-Luc Besombes
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance le 15/10/2014
Etablissement(s) : Grenoble
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale sciences et ingénierie des systèmes, de l'environnement et des organisations (Chambéry ; 2007-2021)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de chimie moléculaire et environnement (Chambéry)
Jury : Président / Présidente : Emmanuel Naffrechoux
Examinateurs / Examinatrices : Laurent Alleman, Christine Piot, Nicolas Marchand
Rapporteurs / Rapporteuses : Eric Villenave, Denis Petitprez

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Résumé

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Récemment, la qualité de l'air dans la région Rhône-Alpes est devenue un sujet sensible depuis sa mise en demeure par l'Union Européenne pour non respect des normes en vigueurs concernant les taux de particules fines (PM). Effectivement, certaines zones géographiques de la région connaissent de nombreux dépassements en PM10, particulièrement dans les vallées alpines durant la période hivernale. Ces dépassements en particules sont aussi accompagnés de fortes concentrations en composés organiques comme les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) constituants ces PM. Un accroissement des connaissances sur les sources de pollution atmosphérique particulaire et leurs dynamiques au sein des vallées alpines est alors nécessaire, ceci afin d'améliorer la mise en place des politiques de diminution des émissions grâce à une meilleure connaissance de l'influence des différentes sources au niveau régional. Ces travaux de thèse sont axés autour des émissions des sources industrielles encore mal connues et plus particulièrement l'industrie du carbone très présente dans les bassins industriels de ces fonds de vallées. Les approches classiques par les éléments métalliques n'étant pas spécifiques, l'exploration de la fraction organique a permis de proposer un profil chimique organique complet et d'avancer le benzo(b)naphtho(2,1-d)thiophène (BNT(2,1)), composé particulaire majoritaire de la famille des Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques soufrés (HAPS) comme traceur de cette source. Ce composé a été détecté et quantifié sur plusieurs sites en proximité d'activités industrielles confirmant ainsi sa source potentielle. De plus le profil industriel a été introduit comme profil « source » afin d'évaluer sa robustesse dans les méthodologies de type modèle récepteur de bilan de masse comme le « Chemical Mass Balance » (CMB) et statistique comme la « Positive Matrix Factorization » (PMF). Les résultats ont confirmé l'intérêt de l'ajout des composés organiques à ces méthodologies. Ainsi, le profil industriel et les composés organiques HAPS ont permis de mieux tracer la source appelée génériquement « industrie du carbone » (combustions de charbon, de coke et de matériaux graphitiques) dans les vallées alpines mais aussi sur différents sites urbains français. En parallèle, un modèle de régression non linéaire multivarié (MRNL) a été développé pour la quantification des sources de HAP, basé sur l'utilisation de traceurs spécifiques de source (lévoglucosan, hopanes….) et de données météorologiques (gradient thermique). Son application a été validée sur un ensemble de sites alpins des vallées de l'Arve et de la Tarentaise. Un couplage entre ce modèle et les données de mesures optiques du carbone suie (BC) par aéthalomètre, a permis de proposer une solution aux mauvais résultats de corrélation entre les HAP mesurés et modélisés par le modèle MRNL sur le site de la vallée de la Maurienne. Ces faibles corrélations peuvent être liées à une mauvaise représentativité des composés organiques utilisés à tracer correctement les sources d'émission sur certains sites.Enfin, l'inter-comparaison de ces méthodologies pour la détermination des sources de HAP et plus particulièrement de la source industrielle permet de valider cette méthodologie dans une perspective opérationnelle de suivi des sources de HAP sur ces différents sites. Ces travaux réalisés au cours de cette thèse mettent en évidence l'intérêt de la caractérisation de la fraction organique des PM et les biais qui peuvent exister sur l'utilisation des composés organiques pour l'étude des sources d'émissions. Des alternatives y sont proposées afin de soulever ces ambiguïtés et d'améliorer l'étude des sources de HAP par les modèles récepteurs.