Thèse soutenue

Optimisation de supercondensateurs carbone/carbone dans des électrolytes aqueux et organiques
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Auteur / Autrice : Qiang Gao
Direction : François Béguin
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance le 08/07/2013
Etablissement(s) : Orléans
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre de recherche sur la matière divisée (Orléans ; 2012-2014)
Jury : Président / Présidente : Pascal Brault
Examinateurs / Examinatrices : François Béguin, Pascal Brault, Thierry Brousse, Jacek Machnikowski, Katia Guérin, Encarnacion Raymundo-Pinero
Rapporteurs / Rapporteuses : Thierry Brousse, Jacek Machnikowski

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Mots clés libres

Résumé

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L’enjeu majeur du développement des supercondensateurs reste focalisé sur l’augmentation de la densité d’énergie de ces systèmes tout en adoptant une démarche la plus respectueuse possible de l’environnement. Afin de satisfaire cet objectif, deux stratégies d’optimisation de supercondensateurs carbone/carbone ont été envisagées en fonction du milieu électrolytique utilisé: i) dans le cas du milieu aqueux, des solutions de sulfates alcalins neutres ont été considérées afin d’étendre la tension de fonctionnement du système; ii) dans le cas du milieu organique, une méthode douce d'activation a été mise en oeuvre afin d’obtenir des carbones microporeux avec une taille moyenne de pores adaptée à la taille des ions de l’électrolyte. L’utilisation d’électrolytes aqueux à base de sulfates alcalins dans des supercondensateurs carbone/carbone symétriques a permis d’étendre la fenêtre de tension jusqu’à 1,9 V ; cette dernière a même pu être étendue à 2,0 V par ajustement des masses d’électrodes. Enfin, des électrodes commerciales enduites ont été utilisées dans des cellules type « coffee-bag » offrant une excellente stabilité pendant 10,000 cycles à 2,1 V. En milieu organique, des carbones nanoporeux denses avec des pores adaptés à la taille des ions de l'électrolyte organique Et4NBF4/acetonitrile ont été obtenus par oxydation à haute pression et basse température (environ 200°C) d’un carbone non poreux. Une étape suivante de traitement thermique a ensuite permis d’éliminer les groupements fonctionnels de surface et ainsi d’améliorer l’accessibilité de la porosité. En raison de la faible oxydation, la densité des électrodes est remarquablement élevée permettant d’atteindre des valeurs élevées de capacité volumique.