Catalyseurs conducteurs ioniques pour l'oxydation des suies

par Emil Obeid

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Philippe Vernoux et de Marlu César Steil.

Le président du jury était Abdel Hakim Kaddouri.

Le jury était composé de Karine Pajot, Séverine Boulard, Antoinette Boreave.

Les rapporteurs étaient Alain Kiennemann, Fabrice Mauvy.


  • Résumé

    Cette étude a pour finalité le développement d'une nouvelle famille de catalyseurs pour la combustion des suies Diesel afin de produire des filtres à particules (FAP) à régénération continue basse température. En effet, les régénérations périodiques des FAP actuellement commercialisés, engendrent une surconsommation plus ou moins élevée en carburant. Les catalyseurs étudiés sont des céramiques conductrices par les ions oxygènes et exempts de métal noble. L'ensemble de ces études a permis d'aboutir à plusieurs conclusions majeures. Les oxygènes actifs pour oxyder les particules de suies à basse température sont les oxygènes contenus dans le catalyseur. L'oxydation de la suie a donc lieu à l'interface solide/solide : suie/catalyseur. Un mécanisme de type électrochimique comme dans une pile à combustible mais à l'échelle nanométrique a été proposé : l'oxydation de la suie représente la réaction anodique qui se déroule aux points de contact suie / 8-YSZ, les électrons produits diffusent à travers les particules de suie vers les point triples entre les particules de suie (conductrices électroniques), la phase gaz (présence d'oxygène) et 8-YSZ (conducteur ionique) où se déroule la réaction cathodique d'incorporation de l'oxygène gazeux dans le matériau. Les paramètres clés qui gouvernent l'activité catalytique sont la surface de contact suie/catalyseur et donc la granulométrie de la poudre de catalyseur ainsi que la pression partielle d'oxygène dans la phase gaz et la mobilité de l'oxygène dans le catalyseur

  • Titre traduit

    Ionic conducting ceramics for soot oxidation


  • Résumé

    This study aims to develop a new family of catalysts for diesel soot combustion to produce and optimize self-DPFs, based on ionic conducting ceramics, able to continuously burn soot particulates at low temperatures without fuel overconsumption and without the use of noble metals. The investigated catalysts are oxygen ionically conducting ceramics. Yttria stabilized Zirconia (8-YSZ containing 8 mol% of yttria) was chosen as the reference catalyst due to its high thermal and chemical stability and good ionic conductivity. A set of experiments was implemented to vary different parameters that can influence the reactivity of the reference catalyst. All of these studies have resulted in several major conclusions. Oxygen species active to oxidize soot particles at low temperature are those contained in the catalyst. An electrochemical type mechanism as in a fuel cell but at the nanoscale was proposed: the soot oxidation represents the anodic reaction which occurs at the contact points soot / 8-YSZ/O2 (gas) electrons are diffused through soot particles to triple points between the soot particles (electronic conductor), the gas phase (presence of oxygen) and 8-YSZ (ion conductor) where the cathodic reaction takes place with the incorporation of gaseous oxygen into the ceramic. The key parameters that influence the catalytic activity of 8-YSZ are soot / catalyst contact and thus the agglomerates size of the catalyst powder, the oxygen partial pressure in the gas phase and the mobility of oxygen in the catalyst


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