Thèse soutenue

Matériaux pour la dépollution basés sur le modèle des dioxygénases à manganèse
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Auteur / Autrice : Jérémy Chaignon
Direction : Bélèn AlbelaIsabel Castro Bleda
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance le 20/12/2013
Etablissement(s) : Lyon, École normale supérieure en cotutelle avec Universitat de Valencia (Espagne)
Ecole(s) doctorale(s) : École Doctorale de Chimie (Lyon ; 2004-....)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de chimie. Lyon (2003-….) - Instituto de Ciencia Molecular / ICMol
Jury : Président / Présidente : Miguel Julve
Examinateurs / Examinatrices : Bélèn Albela, Isabel Castro Bleda, Miguel Julve, Teresa Blasco Lanzuela, Laurent Bonneviot, Francisco Lloret Pastor
Rapporteurs / Rapporteuses : Rosa Maria Llusar Barelles, Teresa Blasco Lanzuela

Résumé

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L'objectif de cette thèse est la synthèse d'un matériau modèle de la dioxygénase à manganèse, une enzyme oxydant des cycles aromatiques type catéchol grâce au dioxygène. Pour ce faire, nous avons découpé notre stratégie trois étapes constituant les différents chapitres de ce manuscrit : - La synthèse et la caractérisation des complexes de manganèse(II) avec des ligands tridentates. - L'optimisation d'une synthèse de silice mésoporeuse par micro-onde. - La fonctionnalisation des matériaux et le greffage des complexes, ainsi que les tests catalytiques préliminaires.Les ligands utilisés sont des amines tertiaires avec un bras alcyne et deux coordinants type pyridine, imidazole ou carboxylate. Ces complexes ont été cristallisés et/ou caractérisés par IR, RPE, SQUID et voltampérométrie cyclique. La synthèse par micro-onde, basée sur des conditions de synthèse hydrothermale classiquenous a permis de réduire le temps de synthèse d'un jour à deux heures. La qualité de ces nouveaux matériaux a été vérifiée par IR, ATG, BET, et DRX sur poudre. Ces matériaux sont ensuite bifonctionnalisés en utilisant une méthode de pochoir moléculaire avec une fonction azoture pour le greffage du complexe via "click-chemistry" ainsi qu'une fonction pyridine ou triméthylsilyle pour créer un environnement coordinant ou non proche du métal.Ces complexes et matériaux sont actifs dans l'oxydation du catéchol.