Thèse soutenue

Electronic transport in amorphous phase-change materials
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Auteur / Autrice : Jennifer Luckas
Direction : Christophe LongeaudMatthias Wuttig
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance le 14/09/2012
Etablissement(s) : Paris 11 en cotutelle avec Rheinisch-westfälische technische Hochschule (Aix-la-Chapelle, Allemagne)
Ecole(s) doctorale(s) : Ecole doctorale Sciences et Technologies de l'Information, des Télécommunications et des Systèmes (Orsay, Essonne ; 2000-2015)
Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Génie électrique et électronique de Paris (Gif-sur-Yvette, Essonne ; 1998-....)
Jury : Président / Présidente : Volker Meden
Examinateurs / Examinatrices : Christophe Longeaud, Matthias Wuttig, Volker Meden, Charles Main, Christophe Bichara, Jean-Paul Kleider
Rapporteurs / Rapporteuses : Charles Main, Christophe Bichara

Résumé

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Les matériaux à changement de phase montrent la combinaison exceptionnelle d’un contraste énorme dans leurs propriétés physiques entre la phase amorphe et cristalline allié à une cinétique de changement de phase extrêmement rapide. La grande différence en résistivité permet leur application dans les mémoires numériques. De plus, cette classe de matériaux montre dans leur état vitreux des phénomènes de transport électronique caractéristiques. Le seuil de commutation dénote la chute de la résistivité dans l’état amorphe au delà d’un champ électrique critique. Le phénomène de seuil de commutation permet la transition de phase en appliquant des tensions relativement faibles. Au-dessous de cette valeur critique l’état désordonné montre une conductivité d’obscurité activée en température ainsi qu’une résistance - dans les cellules mémoires et les couches minces également – qui augmente avec le temps. Cette évolution de la résistivité amorphe entrave le stockage à plusieurs niveaux, qui offrirait la possibilité d'accroître la capacité ou la densité de stockage considérablement. Comprendre les origines physiques de ces deux phénomènes est crucial pour développer de meilleures mémoires à changement de phase. Bien que ces deux phénomènes soient généralement attribués aux défauts localisés, la connaissance de la distribution de défauts dans les matériaux amorphes à changement de phase est assez limitée. Cette thèse se concentre sur la densité des défauts mesurée dans différents verres chalcogénures présentant l’effet de seuil de commutation. Sur la base d’expériences de photo courant modulé (MPC) et de spectroscopie par déviation photothermique, un modèle sophistiqué des défauts a été développé pour GeTe amorphe (a-GeTe) mettant en évidence les états de la bande de valence et plusieurs défauts. Cette étude sur a-GeTe montre que l’analyse des données MPC peut être grandement améliorée en prenant en compte la variation de la bande de l’énergie interdite avec la température. Afin de mieux appréhender l’évolution de la résistivité amorphe, la présente étude porte sur l’évolution avec les recuits et le vieillissement de la résistivité, de l’énergie d’activation du courant d’obscurité, de la densité des défauts, du stress mécanique, de l'environnement atomique et de l’énergie de la bande interdite mesurée par des méthodes optiques sur les couches minces de a-GeTe. Le recuit d’un échantillon entraîne un élargissement de la bande interdite et de l’énergie d’activation du courant d’obscurité. De plus, la technique MPC a révélé une diminution des défauts profonds dans les couches minces de a-GeTe vieillies. Ces résultats illustrent l’impact de l’annihilation des défauts et de l’élargissement de la bande interdite sur l’évolution de la résistivité des matériaux à changement de phase amorphe. Cette thèse présente également une étude sur les alliages à changement de phase GeSnTe. En augmentant la concentration d’étain, on observe une décroissance systématique de la résistivité amorphe, de l’énergie d’activation du courant d’obscurité, de la largeur de bande interdite et de la densité des défauts, qui conduisent à une résistivité amorphe plus stables dans les compositions riches en étain comme a-Ge2Sn2Te4. L’étude sur les alliages GeSnTe montre que les matériaux à changement de phase ayant une résistivité amorphe plus stable présentent une faible énergie d’activation du courant d’obscurité. À l’exemple du Ge2Sn2Te4 et GeTe la présente étude montre un lien étroit entre l’évolution de la résistivité et la relaxation du stress mécanique. L’étude sur les verres chalcogénures montrent que les matériaux ayant un grand champ d’électrique de seuil, bien connu d’après la littérature, présentent aussi une grande densité de défauts. Ce résultat implique que l’origine du phénomène de seuil de commutation se trouve dans un mécanisme de génération à travers la bande interdite et de recombinaison dans les défauts profonds comme proposé par D. Adler.