Diffraction résonnante des rayons X dans des systèmes multiferroïques

X-ray resonant scatering on multiferroic systems

• Auteur / Autrice : Marta Ainhoa Elzo Aizarna
• Direction : Jean-Marc Tonnerre, Stéphane Grenier
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 28/09/2012
• Etablissement(s) : Grenoble
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique (Grenoble ; 1991-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Néel (Grenoble)
• Jury : Président / Présidente : Sylvain Ravy
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jean-Marc Tonnerre, Stéphane Grenier, Sophie De brion, Nicolas Jaouen
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Michel Viret

Mots clés

Mots clés libres

Diffraction Résonante des Rayons X

Multiferroïques

Oxides metaux de transition

Champ/courrant électrique appliqué

Formalism ondes propes

Resonant X-ray sacattering

Multiferroics

Transition metal oxodes

Applied electric field/current

Eigen-waves formalism

Résumé

Le but de cette thèse est d'explorer la faisabilité d'expériences de diffraction résonante sur des systèmes multiferroïques et en particulier avec un champ/courrant électrique appliqué. Un formalisme de matrices de propagation a été développé pour simuler la réflectivité résonante, en utilisant un ensemble d'ondes propres comme base arithmétique pour le calcul. Des expériences de diffraction résonante ont été menées sur trois oxides de métaux de transition. Cette technique combinant la selectivité chimique et la sensibité à l'espace réciproque, elle a été utilisée sur des films très minces de PbTiO3 pour étudier la structure atomique d'un agencement périodique de domaines ferroélectriques. La signatures spectroscopiques observées par nos expériences de diffraction X durs sont reproduites par des simulations ab-initio FDMNES de super-cellules complexes. Dans le domaine X mous, nous avons étudié la structure antiferromagnétique cycloïdale du multiferroïque BiFeO3, et plus spécialement l'empreinte de la cycloïde sur une couche mince de Co déposée sur le matériau multiferroïque. Nous présentons également une expérience dans laquelle nous avons tenté d'explorer l'effet d'un courant électrique appliqué sur un film mince du composé à ordre de charge Pr(1-x)Ca(x)MnO3. La dernière partie est consacrée à l'instrumentation. Nous passons en revue les lignes synchrotron européennes et les diffractomètres qui permettent de faire des expériences de diffraction résonante de rayons X. Pour finir, nous détaillons un nouveau porte-échantillon que nous avons développé et testé sur le diffractomètre RESOXS, et qui permet d'appliquer un champ/courant électrique.

The aim of this thesis is to explore the capabilities offered by resonant X-ray scattering for the study of multiferroic systems with a special emphasis on the feasibility of such experiments under applied electric field/current. Boundary propagation matrices formalism has been developed for the simulation of resonant reflectivity, using a set of eigenwaves as a basis for the computation. Resonant X-ray experiments were performed on three transition metal oxides. This technique combines chemical selectivity and reciprocal space information, and was used on very thin films of PbTiO3 to solve the atomic structure of a periodic pattern of ferroelectric domains. The spectroscopic signatures observed in our hard X-ray experiments are well reproduced with FDMNES ab-initio simulations of complex super cells. In the soft X-ray range, we studied the cycloidal antiferromagnetic structure of multiferroic BiFeO3 and especially the imprint of the cycloid on a 10 nm-thin layer of Co deposited on top of the multiferroic bulk material. We also present an experiment in which we tried to explore the effect of an electrical current applied on a thin film of charge-ordered Pr(1-x)Ca(x)MnO3. Last part is dedicated to instrumentation. We summarize the state of the art of european synchrotron beamlines and diffractometers which can host resonant X-ray diffraction experiments. Finally, we detail a new sample holder that we developed and tested in the high-vacuum diffractometer RESOXS, which allows for the application of an electric field/current.