Thèse soutenue

Boîtes quantiques de semi-conducteurs nitrures pour des applications aux capteurs opto-chimiques
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Auteur / Autrice : Aparna Das
Direction : Eva Monroy
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance le 13/06/2012
Etablissement(s) : Grenoble
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale physique (Grenoble ; 1991-....)
Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : Service de Physique des Matériaux et des Microstructures
Jury : Président / Présidente : Henri Mariette
Examinateurs / Examinatrices : Eva Monroy, Bernard Gil, Philomela Komninou, Fernando Naranjo
Rapporteurs / Rapporteuses : Chantal Fontaine, Nikolaos Pelekanos

Résumé

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Ce travail de thèse a porté sur la synthèse de boîtes quantiques (BQs) de semi-conducteurs nitrures orientés (11-22) ou (0001) par épitaxie par jets moléculaires à plasma d'azote, pour des applications aux capteurs chimiques pour la détection du niveau de pH, d'hydrogène ou des hydrocarbures dans des environnements gazeux ou liquides. Dans la première partie de ce manuscrit, je décri la synthèse des couches bidimensionnelles semi-polaires (11-22) : des couches binaires (AlN, GaN, and InN) et des ternaires (AlGaN et InGaN), qui sont requises pour le contact de référence dans les transducteurs et aussi pour établir une connaissance de base pour comprendre la transition dès la croissance bidimensionnelle à la croissance tridimensionnel des BQs. Un résultat particulièrement relevant est l'étude de la cinétique de croissance et l'incorporation de l'indium dans les couches d'InGaN(11-22). De même que pour InGaN polaire (0001), les conditions optimales de croissance pour l'orientation cristallographique semi-polaire correspondent à la stabilisation de 2 ML d'In sur la surface, en excellent accord avec des calculs théoriques. Les limites de la fenêtre de croissance en termes de température du substrat et de flux d'In sont les mêmes pour les matériaux semi-polaire et polaires. Cependant, j'ai constaté une inhibition de l'incorporation de l'In dans les couches semi-polaires, même pour une température en dessous du seuil de la ségrégation pour l'InGaN polaire. Dans une deuxième étape, j'ai fabriqué des super-réseaux de BQs de GaN/AlN et InGaN/GaN, à la fois dans l'orientation polaire et semi-polaire. Les mesures de photoluminescence et de photoluminescence en temps résolu confirment la réduction du champ électrique interne dans les boîtes semi-polaires. D'autre part, les BQs semi-polaires à base d'InGaN doit relever le défi de l'incorporation d'In dans cette orientation cristallographique. Pour surmonter ce problème, l'influence de la température de croissance sur les propriétés des boîtes quantiques InGaN polaires et semi-polaires a été étudiée, en considérant la croissance à haute température (TS = 650–510 °C, où la désorption d'In est active) et à basse température (TS = 460–440 °C, où la désorption d'In est négligeable). J'ai démontré que les conditions de croissance à faible TS ne sont pas compatibles avec le plan polaire, tandis qu'ils fournissent un environnement favorable au plan semi-polaire pour améliorer l'efficacité quantique interne de nanostructures InGaN. Enfin, j'ai synthétisé un certain nombre de transducteurs à BQs de GaN/AlN et InGaN/GaN selon les axes de croissance polaire et semi-polaire. Dans chaque cas, les conditions de croissance pour atteindre la fourchette spectrale ciblée (420-450 nm d'émission à avec une couche contact transparente pour des longueurs d'onde plus courtes que 325 nm) ont été identifiés. L'influence d'un champ électrique externe sur la luminescence des transducteurs ont confirmé que la meilleure performance (plus grande variation de la luminescence en fonction de la polarisation) a été fournie par des structures à base de BQs d'InGaN/GaN. Avec ces données, les spécifications des transducteurs opto-chimiques ont été fixées : 5 perides de BQs d'InGaN/GaN sur une couche contact d'Al0.35Ga0.65N:Si). Puis, j'ai synthétisé un certain nombre de ces transducteurs afin d'obtenir un aperçu sur la reproductibilité, limites et les étapes critiques du processus de fabrication. En utilisant ces échantillons, nous avons réalisé un système capteur intégré qui a été utile pour le suivi de la valeur du pH de l'eau.