Thèse soutenue

Polymères à empreintes moléculaires comme récepteurs synthétiques pour des glucuronates, et leur utilisation pour la biodétection
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Auteur / Autrice : Nataliya Marchyk
Direction : Karsten HauptJosé Kovensky
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Biotechnologie
Date : Soutenance en 2012
Etablissement(s) : Compiègne

Résumé

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La reconnaissance moléculaire est un processus fondamental dans les systèmes biologiques. La création des récepteurs synthétiques imitant les processus biologiques est d'une grande importance dans l'application pratique en raison de leur plus grande stabilité aux milieu très rigoureux, long-durée de conservation et la flexibilité d'application par rapport à leurs homologues naturels. Polymères à empreintes moléculaires (MIPs) bien remplissent ces conditions. Les MIPs sont faits sur mesure récepteurs synthétiques qui sont capables de reconnaître spécifiquement une molécule cible. Leur synthèse est basée sur la présence d'une molécule cible qui dirige l'auto-assemblage autour des monomères fonctionnels. Les monomères copolymérisent dans un excès d'agent de réticulation. Par la suite, l’extraction d’une molécule cible libère des sites à trois dimensions dans la matière qui sont complémentaires dans la taille, la forme et la position des groupements fonctionnels de la cible. En raison de la complexité de la composition et des facteurs d’influence divers, la conception rationnelle devrait être utilisée afin d'améliorer la performance des systèmes à empreintes moléculaires. Les nanoparticules du type noyau/coquille proposent une possibilité unique d'incorporer des agents avec des propriétés optiques ou magnétiques dans le noyau, offrant des possibilités plus larges pour l'application des MIPs, par exemple dans l’imagerie biologique et de surveillance. Le travail de la thèse est axé sur le développement de MIPs pour la reconnaissance spécifique de glucuronates en milieu aqueux avec des perspectives d'application dans les systèmes biologiques. La conception rationnelle compris la modélisation moléculaire, l'analyse spectroscopique et la conception des expériences. La modélisation moléculaire a simulé des interactions intermoléculaires et a permis de découvrir les combinaisons d’analyse-monomère le plus prometteurs et qui pourraient être vérifiées in situ par spectroscopie. La conception des expériences avec l’optimisation multi-objectifs a permis de trouver la composition de MIP avec la meilleure performance pour le glucuronate ainsi que de comprendre les effets des facteurs d’influence, les concentrations des composés en particulier, sur la performance de MIPs. Transfert d'énergie par résonance de type Förster a été utilisée pour évaluer la reconnaissance de l'analyse cible par MIP. Dans la perspective de l'application dans les systèmes biologiques, l’approche nouvel de la synthèse des nanoparticules du type noyau/coquille a été proposé. Le principe est basé sur une synthèse en un seul récipient par polymérisation en émulsion classique des graines à iniferter qui servent de noyaux pour les particules finales. Les particules de conversion ascendante (UCPs) possèdent des propriétés optiques uniques pour absorber la lumière à longueur d'onde plus élevée et l'émettre à longueur d'onde plus courte. Cela les rend très prometteuse dans l’imagerie biologique, car l'autofluorescence des échantillons biologiques peuvent être considérablement diminuée. La stratégie a été proposée de synthétiser des nanoparticules composites du type noyau/coquille où des UCPs ont été utilisées comme source de la lumière locale seconde pour lancer la polymérisation de la surface des particules.