Thèse soutenue

Etude thermodynamique et structurale de la rétention de U(VI) sur des surfaces de silice en présence de complexants organiques simples (acétate, oxalate, malate) et des matières organiques naturelles
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Auteur / Autrice : Thi Thu Hang Pham
Direction : Eric Simoni
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance en 2010
Etablissement(s) : Paris 11
Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université de Paris-Sud. Faculté des sciences d'Orsay (Essonne)

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Résumé

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Pour rendre totalement compte de la migration d'un radionucléide dans l'environnement en cas de dégradation du colis de déchets nucléaires, il faut prendre en considération la présence de la matière organique qui se trouve en milieu naturel. En effet, celle-ci peut diminuer ou augmenter la migration du radionucléide. Dans ce contexte, l'objectif de ce travail de thèse a été d'identifier le rôle de complexants organiques simples avec des groupements carboxyliques (acides acétique, oxalique et malique), ainsi que celui des matières organiques plus complexes (acides humiques et matière organique naturelle extraite du site expérimental de stockage des déchets nucléaires de Bure), dans la rétention du cation uranyle sur des surfaces de silice. Ce travail a été réalisé en couplant une approche macroscopique par des techniques d'analyse en solution (scintillation liquide α, COT-mètre, électrophorèse capillaire de zone) et une approche spectroscopique avec la SLRT, l'XPS, la microsonde nucléaire et la spectrophotométrie IR en mode ATR. En solution aqueuse, des complexes uranyle-organique sont formés. Les complexants carboxyliques retenus se sorbent peu sur la silice. L'acétate n'influence pas la sorption de l'uranyle tandis que la présence d'oxalate et de malate en solution diminue le taux de sorption de l'uranyle, et concernant l'oxalate, les spectroscopies ont montré la sorption sur la silice de complexes uranyle-oxalate. Les données macroscopiques et microscopiques sur les matières organiques naturelles choisies (acides humiques) confirment les tendances observées pour les complexants simples. L'acide humique diminue la sorption de l'uranyle sur la silice, et les spectroscopies n'ont montré aucune signature de complexes uranyle-humate sorbés. L'application aux MO extraites du site de Bure, même si elle n'est pas directement comparable aux systèmes ternaires précédents qui font intervenir de la sorption puisque les matières organiques sont solubles en milieu aqueux, présente un intérêt car en milieu naturel, les surfaces minérales peuvent être recouvertes totalement par des films ou dépôts de matière organique.